Сотни «Нахтигаля» заняли некоторые стратегические и промышленные объекты, например, ратушу и радиостанцию. При вступлении в город батальон разделили: часть первой сотни пошла охранять собор св. Юра, часть на улицы Лонского и Пелчинскую, вторая и третья сотни пошли на Замарстинов, где заняли тюрьму. Около 10:30 отряд в соборе св. Юра занял дом городской управы на площади Рынок. Часть 1-й сотни охраняла тюрьму НКВД на Лонского и была заменена отрядом немецкой полиции на следующий день, 1 июля в 10:00.
Сотник батальона Роман Шухевич сразу после взятия города, 30 июня 1941 года, принял участие в ассамблее украинских представителей, которая провозгласила Акт независимости Украины. После этого украинские офицеры батальона были сняты с командных постов, а батальон перевели в непосредственное подчинение немецким командирам.
Отдельные военнослужащие батальона совместно с националистами из подполья ОУН и оперативно сформированными немцами подразделениями вспомогательной полиции приняли активное участие в карательных акциях в Львове и ряде других городов, в ходе которых погибло несколько тысяч человек, преимущественно из числа еврейской и польской интеллигенции.
Из состава батальона были выделены небольшие группы, в задачу которых входила ликвидация людей, занесенных в составленные в соответствии с инструкцией ОУН от мая 1941 года «черные списки». Информация об этом содержится в послевоенных показаниях военнослужащего «Нахтигаля» Григория Мельника:
«В городе Львове батальон размещался в разных местах. Из нашего взвода и из других взводов в тот же день по приказу Оберлендера и Шухевича была отобрана группа легионеров общей численностью около восьмидесяти человек. Среди них были Лущик Григорий, Панькив Иван, Панчак Василий и другие.
Через 4–5 дней эти люди возвратились и рассказывали, что они арестовали и расстреляли много жителей города.
Панькив и Лущик говорили, что они вместе с участниками ранее заброшенных диверсионных групп получили от Оберлендера и Шухевича списки подлежащих аресту людей. Арестованных свозили в определенные места, среди которых я запомнил названную ими бурсу Абрагамовича, а затем по приказу Оберлендера и Шухевича арестованных расстреляли. Мне Лущик и Панчак говорили, что они лично расстреляли на Вулецкой горе польских ученых, и назвали их фамилии, среди которых мне хорошо запомнилась фамилия профессора Бартеля, известного мне как бывшего министра панской Польши».
«Черные списки» фигурируют и в показаниях другого оуновца, Ярослава Шпиталя. Он прибыл во Львов 2 июня и был включен в состав личной охраны одного из руководителей ОУН(б) Николая Лебедя.