В 1805 году Байрон поступил в Тринити-Колледж в Кембридже, где, по его словам, зародилась «неистовая, но чистая любовь и страсть» к Джону Эдльстону, юному хористу, пение которого Байрон впервые услышал в храме Святой Троицы. «Сначала его голос, — писал Байрон, — привлек мое внимание, затем я был заворожен выражением его лица, а его обходительность навсегда привязала меня к нему… Определенно я люблю этого человека больше всех на свете, и ни время, ни расстояние не повлияют на мои (как правило) меняющиеся настроения». Некоторые ранние стихотворения Байрона посвящены Эдльстону, например, «К Э…..,», «Стансы к Джесси» и «Сердолик». Этот камень — подарок Эдльстона Байрону, который поэт хранил до конца своих дней, и об этом можно прочесть в стихотворениях первого сборника Байрона «Часы досуга» (1807).
Байрон провел в Лондоне 1808 год в развлечениях, отдаваясь «бездне чувственности», как говорил об этом сам поэт, и эти буйства были губительны для его здоровья. В 1809 году вместе с близким другом по Тринити-Колледжу Джоном Кэмом Хобхаузом Байрон предпринял длительную поездку в Португалию, Испанию, Албанию, Грецию и Константинополь. Это путешествие изменило его жизнь. Поэт влюбился в природу Средиземноморья, людей, его населяющих, и их образ жизни, который после Англии казался ему простым, естественным, раскрепощенным. Особенно очаровали его юные греки, и с некоторыми из них Байрон поддерживал любовные отношения. Среди них были Евстатис Георгио и Николо Гирауд, которого Байрон по возвращении в Лондон сделал своим наследником. Письма Байрона к Хобхаузу были абсолютно откровенными и часто писались при помощи латинского шифра, взятого из Петрония.
В 1811 году до Байрона дошла печальная весть о преждевременной смерти Джона Эдльстона. Байрон писал:
«Вчера я узнал о смерти, которая потрясла меня, как никакая другая, о смерти человека, которого я любил, как никого другого, человека, которого я любил больше всех на свете и который, я верю, любил меня до конца своих дней». В память Эдльстона Байрон сочинил серию элегий «Тирза», однако изменил местоимения для публикации, чтобы не шокировать читателей.
Появившиеся в 1812 году первые две песни «Паломничества Чайльд-Гарольда», созданные во время путешествия по Средиземному морю, принесли Байрону известность. Он стал часто посещать собрания либералов (тогда он был членом палаты лордов благодаря своему титулу барона). У поэта был бурный роман с леди Кэролайн Лэм, он также вкусил «осенних чар» леди Оксфорд, которая поддерживала его радикальные политические настроения. В 1813 году Байрон безрассудно увлекся своей сводной сестрой Августой Лей. Чтобы выпутаться из создавшегося положения, в 1815 году Байрон женился на Аннабелле Мильбенк. Однако уже через год жена ушла от поэта, дав повод сплетням и кривотолкам о его гомосексуальных наклонностях. Последующий скандал вынудил Байрона навсегда покинуть Англию в апреле 1816 года (поскольку гомосексуальные связи в Англии карались смертной казнью). В Швейцарии, на побережье Женевского озера, Байрон познакомился с поэтом Перси Биши Шелли и его женой Мэри Уоллстоункрафт Шелли (дочерью Мэри Уоллстоункрафт). Он поддерживал отношения со сводной сестрой Мэри — Клэр Клэрмон. Там поэт завершил третью песнь «Паломничества Чайльд-Гарольда» и приступил к поэме «Манфред».
Осень 1816 года застала Байрона в Венеции, где его спутником был Хобхауз и где, помимо романов с замужними и незамужними женщинами, поэт начал писать «Дон Жуана», остроумное описание подвигов легендарного и неутомимого героя-любовника. В 1819 году Байрон разрушил семейную жизнь двадцатилетней графини Терезы Гвиччиоли и ее мужа, который был втрое старше своей жены. После разрыва с мужем Тереза и Байрон поселились сначала в Равенне, затем переехали в Пизу, где Байрон снова встретился с Шелли (Оскар Уайльд считал, что их дружеские отношения закончились, когда Байрон попытался завязать любовные отношения с Шелли). Так или иначе, но в Пизе Байрон не находил себе места, и в 1823 году он принял предложение Греческого комитета в Лондоне представлять комитет в Греции, где разразилась война против турок за независимость. В июле 1823 года Байрон направился на остров Иония в Кефалонии, где влюбился в юношу по имени Лукас Чаландрицанос (Chalandritsanos). В январе 1824 года поэт и Лукас, которого Байрон взял с собой в качестве слуги, оказались в Миссолонгах, где располагалась армия принца Маврокордатоса (Mavrocordatos). Однако еще до наступления греков на турок у Байрона начался приступ лихорадки. Поэта не стало 19 апреля 1824 года. Его последние три стихотворения — «В день, когда мне исполнилось тридцать шесть лет», «Последние слова о Греции» и «Любовь и смерть» — стон неразделенной любви к Лукасу, который, очевидно, не отвечал поэту взаимностью: