Они снова встретились только через шесть лет, в 1960 году, на Олимпийских играх в Италии. Брат Софии, принц Константин, участвовал в них как член греческой команды мастеров парусного спорта, и поддержать его приехала вся королевская семья. Яхта Константина пришла к финишу первой, и семейство Хуана Карлоса было приглашено на празднование этой победы.
Сама королева София позже вспоминала, что на том вечере Хуан Карлос ей совсем не понравился, так как отрастил ужасные усы. Она сообщила ему об этом, а затем отвела в ванную комнату и собственноручно сбрила эти усы, причем он даже не возражал.
Третья встреча молодых людей состоялась через десять месяцев. В этот раз они оба были приглашены на свадьбу Эдуарда, герцога Кентского. Свадебные церемонии длились не один день, и у Софии с Хуаном было больше времени для того, чтобы пообщаться и ближе узнать друг друга. Тогда принцесса и начала понимать, что Хуан — совсем не такой поверхностный балагур, каким казался на первый взгляд, что на самом деле он гораздо глубже и серьезнее. Молодые люди проводят вместе все больше времени, и между ними зарождается нечто большее, чем просто дружба.
После окончания свадебных празднеств знатные семейства разъехались по домам, а через полгода София получила от Хуана открытку: «Дорогая Софи, я много думаю о тебе. Как нам хорошо было на той свадьбе! Когда мы снова увидимся? Я все время вспоминаю тебя. Целую. Обнимаю. Очень люблю. Хуан Карлос». И София пригласила влюбленного юношу в гости к своей семье.
Следующим летом, когда молодая пара плавала вместе на яхте, проявился характер обоих: вспыльчивость Хуана Карлоса и мудрость Софии. Но, несмотря на периодически возникавшие между ними ссоры, отношения пары бурно развивались, и уже осенью Хуан Карлос отправился в ювелирный магазин — заказывать кольцо для Софии. Несмотря на знатное происхождение, его семья была небогатой, поэтому для изготовления кольца он принес с собой золото, два рубина и бриллианты из пуговиц от отцовского парадного мундира.
Как утверждает королева София, предложение руки и сердца Хуан ей сделал довольно нестандартным образом. Он неожиданно крикнул: «Софи, лови!» — и бросил ей маленькую коробочку, внутри которой было то самое кольцо. София поймала коробочку, и жених посчитал это знаком согласия.
13 сентября 1961 года молодые люди объявили о своей помолвке. Началась подготовка к свадьбе.
Во время подготовки не обошлось без трудностей, поскольку невеста была православной, а жених — католиком. Иерархи греческой церкви категорически не соглашались на переход Софии в католическую веру до свадьбы. Только отказавшись от своих прав на греческий престол и обвенчавшись по православному обряду, она могла стать католичкой. Католики же настаивали на проведении обручения по их обычаю.
После многочисленных совещаний и споров проблему разрешил Папа Римский Иоанн XXIII — он предложил соблюсти греческие традиции, но пообещал Хуану Карлосу и его отцу, что суть обряда останется католической.
В ночь перед свадьбой София, как и большинство невест, волновалась и долго не могла уснуть. Но она была по-настоящему счастлива. 14 мая 1962 года София и Хуан Карлос стали законными супругами и после пышного свадебного торжества отправились из Афин на родину жениха — в Испанию. Они не знали, какое будущее их ожидает, так как монархия в стране была упразднена, и во главе государства стоял диктатор Франсиско Франко. Единственной надеждой четы было то, что Франко очень хорошо относился к Хуану Карлосу и, если верить слухам, собирался сделать его своим преемником. Об этих временах София и Карлос вспоминают: «Мы напоминали себе пассажиров, сидящих в аэропорту на чемоданах и не знающих, полетит ли их самолет, и если полетит, то куда».
Но, несмотря на все проблемы, семейная жизнь пары была счастливой. В 1963 году у них родилась первая дочь — принцесса Елена, через два года — принцесса Кристина, а в 1968-м — принц Фелипе, наследник испанской короны.
В 1969 году наконец свершилось то, чего супруги так долго ждали: Франко объявил их принцем и принцессой Испанскими. А после смерти диктатора 22 ноября 1975 года Хуан Карлос был провозглашен королем, а его жена София — королевой Испании.
В настоящее время помимо участия в официальных мероприятиях королева София ведет активную общественную деятельность. Она является президентом «Фонда королевы Софии», в 1993 году пославшего средства на освобождение Боснии и Герцеговины, почетным председателем Фонда по борьбе с наркоманией, Королевского попечительского совета по вопросам образования и поддержки инвалидов, Высшей королевской музыкальной школы имени королевы Софии и многих других просветительских и благотворительных организаций. В ее честь названы Национальный центр искусств королевы Софии и аэропорт на острове Тенерифе.