Однако еще большего успеха де Ниро добился в «Таксисте» (1976) Мартина Скорсезе. Картина рассказывает историю Трэвиса Бикля, ветерана войны во Вьетнаме, который колесит по опасным улицам Нью-Йорка. Герой не знает иных путей для разрешения возникающих проблем, кроме насилия и убийства. Правда, в финале Трэвис решает освободить малолетнюю проститутку из рук жестокого сутенера и вернуть в прежнюю семью. Он вступает в кровавый бой и побеждает. Чтобы лучше понять психологию своего героя, де Ниро некоторое время поработал таксистом. «Таксист» стал удачей де Ниро и Скорсезе.
Тем временем актер стал готовиться к роли Монро Стара в экранизации «Последнего магната» (1976) Скотта Фитцджеральда. Де Ниро не только внешне напоминал Ирвина Тальберга — голливудского продюсера, ставшего прототипом литературного героя, но и сумел предстать на экране этаким лощеным джентльменом с холодной улыбкой и горделиво откинутыми назад плечами. И в это время жестами, жаргонными словечками и чуть циничной ухмылкой донести до зрителей историю продюсера-вундеркинда, который трагически погиб очень молодым. Готовясь к роли, Роберт прочитал все, что было написано о Тальберге. Узнав, что прототип его героя был хилого сложения, де Ниро подверг себя изнурительному голоданию. Ветеран кино Рей Милланд заметил: «Де Ниро очень похож на Тальберга. Очень. Такой же сдержанный, спокойный и тощий».
Роберт не любит распространяться о своей личной жизни. Известно, что он предпочитает цветных женщин. В апреле 1976 года он женился на актрисе и певице Дайан Эббот. Роберт удочерил дочь Эббот Дрену.
Для участия в фильме «Нью-Йорк» (1977) де Ниро за три месяца научился неплохо играть на саксофоне, чем очень удивил своего учителя, опытного музыканта. В этом фильме Скорсезе партнершей Роберта была звезда «Кабаре» Лайза Миннелли.
В 1978 году де Ниро снялся в фильме о вьетнамской войне «Охотник на оленей» (1978).
Сцены в джунглях Вьетнама и в Сайгоне снимались в Таиланде. В боевых эпизодах де Ниро и его партнеры желали делать все сами, но в результате чуть не погибли. К счастью, все обошлось.
Де Ниро никогда не проявлял никакой политической активности. В отличие от множества других звезд он крайне редко позволял использовать свое имя для тех или иных политических целей или ради привлечения предвыборных средств. Исключение составляет программа помощи ветеранам Вьетнама и детям ветеранов.
В 1979 году Роберт расстался с Дайаной Эббот. Но и до этого они продолжали сохранять разные дома, и временами каждый жил своей жизнью. Роберт и Дайан остались друзьями.
Де Ниро свойственна удивительная добросовестность в работе над ролью. Растолстеть на 30 кг, чтобы сыграть опустившегося боксера-алкоголика, для де Ниро абсолютно нормально. «Это составная часть работы», — считает он. Во второй половине «Бешеного быка» (1979), посвященного боксеру Джейку Ла Мотте, совершенно невозможно узнать в заплывшем жиром толстяке прежнего поджарого, по-спортивному подтянутого чемпиона. Все это время де Ниро обучался у самого Ла Мотты. Ветеран бокса заявил, что Бобби — боец первой величины, и если бы не кино, он сделал бы из него чемпиона.
За роль в «Бешеном быке» актер получил второй «Оскар».
1980-е годы обогатили творческую манеру де Ниро новыми стилистическими оттенками, и прежде всего — иронией. В «Короле комедии» (1982) Мартина Скорсезе он сыграл коммивояжера — типа с оловянными глазами и выражением глупого самодовольства на лице, ставшего звездой телевидения. А в «Бразилии» (1984) Терри Гиллиама в той же иронической манере он исполнил небольшую, но весьма важную для замысла роль водопроводчика, намеренно устраивающего аварии.
Лучшая же его роль была сыграна в 1984 году в фильме Серджо Леоне «Однажды в Америке». Роберт сыграл роль Лапши — роль человека, переполненного мучительным сознанием вины. Почти не меняясь внешне — лишь седеют виски да грузнеет походка, де Ниро показывает эволюцию своего героя на протяжении почти полувека. Только глаза — вначале живые, блестящие, искрящиеся радостью жизни, — к концу становятся усталыми и отрешенными, как у человека, который уже ничего от судьбы не ждет.
В 1987 году де Ниро создал достоверный образ короля преступного мира Америки Аль Капоне в фильме «Неприкасаемые» де Пальмы. Привлекла внимание зрителей и эпизодическая роль в картине «Сердце ангела» — о продаже человеком души дьяволу. Де Ниро играет Люцифера и делает это весьма иронично.
Всем известно, что на съемочной площадке Роберт де Ниро никому не делает поблажек. Репетирует он в одной манере, а во время съемок без предупреждения меняет линию игры, чтобы «встряхнуть» партнера. «Я не всегда делаю то, что предусмотрено, — соглашается актер, — но я никого не хочу этим обидеть… Скорее, я делаю это для того, чтобы вернуть энергию сцене. Иногда после многих репетиций сцена теряет блеск. Режиссер нервничает, никто не может понять, почему ничего не получается. В таком случае нужно сменить ритм и интенсивность».