Свадьба состоялась 2 января 1815 года. Первое время молодые жили счастливо, и Байрон надеялся, что серьезность и спокойный темперамент жены смогут уравновесить его бурный и неукротимый нрав. Но семейное счастье продолжалось недолго. Даже рождение дочери не смогло остановить приближающегося кризиса. Через год леди Байрон поехала вместе с дочерью погостить к отцу. Здесь она решила, что больше не вернется к мужу, и просила отца взять на себя миссию о расторжении брачных уз. Письмо с сообщением о разрыве отношений Байрон получил от тестя 2 февраля 1816 года. Это известие поразило Байрона, но в случившемся он обвинял только себя.
Развод дал врагам Байрона повод начать преследование поэта за безнравственность. Против него была поднята злобная кампания клеветы, он был подвергнут бойкоту, и двери многих домов, куда его раньше наперебой приглашали, оказались для него закрыты. Подкупленные хулиганы бросали камни в окна его квартиры, и пребывание на улице стало для него небезопасным.
Байрон принял решение вторично покинуть родину, но теперь уже навсегда. Единственным человеком, с которым ему было жаль расставаться, была его сестра Августа. Она стала его посредницей в общении с бывшей женой, и через нее он узнавал о своей дочери Аде.
В апреле 1816 года он покидает Англию – по существу, он был изгнан из своей страны. Путь его лежал в Бельгию, а затем в Швейцарию. Здесь поэт много работал: он написал 3-ю песню «Чайльд Гарольда», «Шильонского узника» и начал создавать «Манфреда». В Швейцарии его посещали друзья, приехавшие из Англии, которые привозили самые свежие новости с родины.
В 1817 году Байрон переехал в Италию, жил в Венеции, Равенне, Пизе и Генуе. В Венеции он вел такую жизнь, что венецианцы были шокированы его поведением. Он каждый день менял любовниц, которых находил среди низших слоев общества, отказался от диеты, что привело его к быстрому прибавлению в весе. Но он не переставал писать, и количество написанных им в этот период произведений поистине поражает воображение. К 1818 году им были созданы последняя песнь «Чайльд Гарольда», посвященная Италии, «Манфред», первые песни «Дон Жуана» и многое другое.
Став посетителем аристократических салонов Италии, Байрон познакомился с 17-летней графиней Терезой Гвиччиоли, любовь которой оказала на поэта благотворное влияние. Графиня была замужем за человеком, старше ее более чем втрое. Старый граф равнодушно смотрел на связь жены с Байроном. Поводом для вражды стали политические взгляды мужчин – граф был сторонником правительства, а симпатии Байрона принадлежали карбонариям, среди которых он пользовался значительным влиянием. В конце концов граф потребовал от жены разорвать отношения с Байроном. Тереза отказалась и подала на развод, который был ею получен в июле 1820 года.
В Равенне Байрон прожил чуть менее двух лет, принимая деятельное участие в политической жизни города. Местным властям не нравилось его вмешательство, но трогать знатного англичанина власти боялись. Для того чтобы избавиться от Байрона, был издан приказ об изгнании семейства Гамба, к которому принадлежала Тереза, из Равенны. Семья Терезы переехала в Пизу, куда за своей возлюбленной уехал и Байрон.
Как в Равенне, так и в Пизе Байрон был в центре политической борьбы. Тесно связанный с тайной организацией карбонариев, готовившей восстание против австрийского владычества, Байрон очень переживал неудачу восстания и разгром карбонариев в 1821 году. В сентябре 1822 года после нескольких неприятных столкновений с местной полицией Байрон был вынужден покинуть Пизу. Вместе с семьей Терезы он перебрался в Геную. Здесь был издан первый номер журнала «Либерал», который был задуман им еще в Равенне. С изданием собственного журнала Байрон связывал большие надежды – это избавило бы его от издателей и поправило материальное положение. Но мечтам так и не суждено было сбыться. Журнал прекратил свое существование после выхода второго номера.
В начале апреля 1823 года Байрон получает из Лондона письмо от английского комитета помощи грекам в их борьбе за освобождение от турецкого владычества. В письме сообщалось, что он заочно выбран членом комитета, и выражалась надежда, что он не откажется участвовать в деле борьбы. Байрон ответил согласием. Он мечтал об открытой борьбе с силами реакции, и после крушения своих надежд увидеть Италию свободной. Поэт с радостью принимает приглашение помогать делу освобождения Греции. После переговоров с лондонским комитетом он отправляется в эту страну. Шесть лет Байрон пробыл в Италии, и 14 июля 1823 года он навсегда покидает ее и отправляется на собственном корабле «Геркулес» в Грецию. Вместе с ним уезжает несколько его итальянских друзей. Корабль был нагружен оружием, запасом медикаментов и вооружен двумя пушками.