В тот период шла напряженная дипломатическая борьба вокруг австрийского вопроса. Создание в 1949 году военно-политического блока НАТО делало Австрию важным звеном в стратегии Запада, стремившегося создать надежную линию обороны против предполагавшейся «угрозы с Востока». В то же время некоторые политики из окружения Сталина (прежде всего В.М. Молотов) стремились подчинить Австрию своему влиянию.
Варианты будущего Австрии обсуждались и в ее правящих кругах. Реалистически мыслящие деятели в партиях «большой коалиции» — СПА и Австрийской народной партии (ЛНП) — всерьез задумывались о нейтрализации страны. Активным сторонником нейтралитета являлся Крайский. По его совету в одной из речей Т. Кернера, произнесенных в 1951 году, прозвучали слова о желательности для Австрии нейтрального статуса.
Лидеры СПЛ обратили внимание на активность Крайского, и в 1953 году он получил назначение в МИД Австрии, где занял пост статс-секретаря и принял участие в последнем раунде борьбы вокруг заключения Государственного договора, принесшего Австрии в мае 1955 года долгожданный суверенитет.
Все исследователи, описывающие основные этапы этой стадии переговоров (берлинская встреча министров иностранных дел Австрии и великих держав в феврале 1954 года, визит австрийской делегации в Москву в апреле 1955 года), отмечают, что именно Крайский в частных беседах с видными государственными деятелями и дипломатами СССР, США, Англии и Франции аргументированно отстаивал идею нейтрального статуса для своей родины, который исключил бы использование ее в интересах той или другой стороны. Сам Крайский позже говорил, что 26 октября 1955 года — день, когда австрийский парламент провозгласил, что страна является постоянно нейтральным государством, — был и его личным праздником.
После провозглашения нейтралитета Австрии от ее дипломатического ведомства требовалась особая гибкость в сфере международной политики. В отличие от Швейцарии, Австрия стремилась участвовать в^решении мировых проблем. И здесь большую роль сыграл Крайский, занявший в 1959 году пост министра иностранных дел. В те годы близкие друзья Бруно сетовали на то, что увидеть его в Вене практически невозможно. За семь лет он совершил более 100 государственных визитов. Его можно было видеть и на сессиях Генеральной Ассамблеи ООН, и на заседаниях стран Европейской ассоциации свободной торговли (ЕАСТ, куда Австрия вошла во многом благодаря активной позиции Крайского), и на встречах Организации экономического сотрудничества и развития (ОЭСР). Его тепло встречали в столицах восточноевропейских государств. Он вел переговоры с такими лидерами мировой политики того времени, как Хрущев и Кеннеди, Аденауэр и де Голль. В середине 1960-х годов некоторые политики предлагали ему баллотироваться на пост генерального секретаря ООН.
На внеочередном съезде СПА, состоявшегося в начале 1967 года, Крайский был избран ее председателем. Последующие годы пребывания у власти в партии показали, что ни его еврейское происхождение, ни его относительная неискушенность во внутрипартийных делах не затмили его главного достоинства — умения находить для СПА именно такие решения, которые давали партии неоспоримые преимущества в политической борьбе.
На выборах в марте 1970 года СПА одержала победу. Крайский стал федеральным канцлером страны.
Обязанности канцлера почти не оставляли Крайскому времени для столь близких ему внешнеполитических вопросов. Однако именно он внес немалый вклад в созыв Общеевропейского совещания. Его имя стоит среди имен глав правительств, подписавших 1 августа 1975 года в Хельсинки Заключительный акт этого форума. Много сил отдал Крайский борьбе за сокращение гонки вооружений. В годы его канцлерства Вена стала местом многочисленных встреч представителей стран Востока и Запада. По его инициативе в 1979 году был открыт Венский международный центр ООН.
Однако главной сферой международной деятельности Крайского в 1970-е годы стал Социалистический интернационал (СИ). Вместе со своим старым другом В. Брандтом и также ставшим близким ему шведским премьер-министром У. Пальме он активно обсуждал вопрос о том, как сделать Социнтерн важным субъектом международной жизни. Осенью 1976 года на XIII конгрессе СИ в Женеве Крайский был избран одним из вице-председателей организации. Находясь на этом посту вплоть до состоявшегося в июне 1989 года в Стокгольме XVIII конгресса, он много внимания уделял вопросам разрядки и разоружения, взаимоотношений Север — Юг, для урегулирования конфликтов в различных районах земного шара. Общительность, способность сходиться с людьми, умение их слушать, не навязывая собственного мнения, — черты дипломата Крайского.