Однажды вечером Кроули со своим другом Джонсом прервали свои занятия в «белом храме» и отправились ужинать, предварительно заперев «храм» на замок. Вернувшись, они обнаружили, что замок открыт, алтарь перевёрнут, а магические символы разбросаны по комнате.
Они восстановили в «белом храме» прежний порядок и затем — разумеется, с помощью ясновидения, — обнаружили наполовину материализовавшихся демонов, совершавших круговое шествие по комнате.
В том же 1899 году Кроули и Джонс решили «вызвать зримый образ» демона по имени Буэр — существа, описанного в магическом тексте XVI века, в котором его называли учителем философии, исцелителем от всех болезней и повелителем пятидесяти адских легионов. Операция удалась лишь отчасти; вне защитного магического круга, в котором стояли Кроули и Джонс, появилась туманная фигура воина, у которого были ясно видны лишь часть ноги и шлем.
При столь интенсивных занятиях практическим оккультизмом Кроули за два года прошёл все степени посвящения, существовавшие в «Золотом Рассвете». Кроме трудов Элифаса Леви, его учебниками были инструкции, составленные магистром ложи Мак-Грегором Матерсом. Вдобавок к этому Кроули имел личного практического наставника, молодого инженера по имени Алан Беннет.
Алан Беннет, воспитанный в католической традиции, порвал со своей религией в шестнадцатилетнем возрасте. Впоследствии он посетил Гималаи и вернулся оттуда буддийским монахом. Беннет утверждал, что в Гималаях его посвятили в тайны тантры. Тех, кто сомневался в его магической силе, он околдовывал с помощью стеклянного подсвечника, который постоянно носил с собой. По словам Кроули, умственная и физическая деятельность околдованного человека полностью восстанавливалась лишь спустя четырнадцать часов!
Идя по стопам Беннета, Кроули тоже побывал в Гималаях и даже взошёл на две из пяти высочайших вершин этого горного массива: Чогори и Канченджангу. Это произошло в 1903 и 1905 годах, в пору максимального творческого подъёма Кроули. В те годы он много путешествовал, появлялся в свете, опубликовал несколько сборников весьма талантливых мистических стихотворений в духе Суинберна и оккультный триллер «Лунное дитя».
В 1903 году Кроули женился на Розе Келли, сестре художника Джеральда Келли, в то время занимавшего пост президента Королевской академии. Роза обладала даром медиума; именно через неё дух по имени Айвасс якобы продиктовал Кроули его первую важную работу по магии, «Книгу Закона» (Каир, 1904 г.). Впоследствии Роза стала алкоголичкой, и Кроули воспользовался этим поводом, чтобы развестись с ней.
В начале XX века Кроули попытался вытеснить Матерса из «Золотого Рассвета» и встать во главе ложи. Дж. Саймондс, автор биографии Кроули, пишет, что встревоженный Матерс наслал на своего соперника вампира, но Кроули «сразил его своим собственным потоком зла». Однако Матерсу удалось погубить всю свору легавых собак, принадлежавших Кроули, и наслать безумие на его слугу, который совершил неудачное покушение на жизнь своего хозяина. В ответ Кроули вызвал демона Вельзевула и его 49 помощников и послал их наказать Матерса, находившегося в Париже. Однако члены «Золотого Рассвета» сплотились вокруг Матерса и исключили Кроули из своих рядов. Когда в 1918 году Матерс наконец умер, многие были убеждены, что это дело рук Кроули.
После исключения из «Золотого Рассвета» Кроули основал собственное оккультное общество, «AA» («Argentum Astrum» — «Серебряная Звезда»), но оно никогда не было столь многочисленным, как «Золотой Рассвет». В пору его максимальной популярности (1914 г.) число его членов было чуть больше трёх десятков. Однако журнал «Equinox» («Равноденствие»), издававшийся этим обществом и по большей части, состоявший из работ самого Кроули, вскоре привлёк к себе внимание оккультистов всего мира.
Оккультизм (от латинского «occultus» — «скрытый») всегда окружал свои учения и ритуалы атмосферой таинственности. Оккультные тайны передавались от учителя к ученику в зависимости от степени посвящённости последнего; и поэтому многие предводители оккультных лож были просто шокированы «откровениями», заполняющими страницы «Equinox». Тайные доктрины и сокровенные знания, к которым прежде допускались лишь посвящённые высших степеней, отныне делались достоянием всех читателей журнала! Возмущённый Матерс использовал всё своё влияние, чтобы добиться судебного решения, запрещающего Кроули раскрывать тайны «Золотого Рассвета»; однако Кроули подал апелляцию и в конце концов выиграл процесс. Чтобы склонить судей на свою сторону, он воспользовался довольно простым талисманом из «Священной магии Абрамелина», книги Элифаса Леви, которую перевёл и популяризовал Матерс.