В 1852 году произошли два важных события в жизни Гуно. Он женился на дочери профессора Парижской консерватории Циммермана и стал директором Парижского «Орфеона». Это объединение хоровых любительских обществ было самой массовой в ту пору музыкально-просветительской организацией, членами которой были главным образом рабочие Парижа и жители предместий. Чутко уловив склад и характер городской музыки, Гуно обнаружил новые средства музыкально-драматической выразительности, отвечавшие требованиям времени. Он открыл во французской оперной и романсовой музыке богатейшие возможности «общительной» лирики, непосредственной и импульсивной, проникнутой демократическими настроениями. Чайковский верно подметил, что Гуно — «один из немногих композиторов, которые в наше время пишут не из предвзятых теорий, а по внушению чувства».
Нервно реагируя на окружающую жизнь, Гуно легко поддавался различным идеологическим влияниям, был неустойчив как человек и художник. Его натура полна противоречий: то он смиренно склонял голову перед религией, то безраздельно отдавался земным страстям. В 1857 году Гуно был на грани серьезного душевного заболевания, но в 1860-х годах много, продуктивно работал.
В 1858 году состоялась премьера «Лекаря поневоле» (по Мольеру). Показанная в «Лирическом театре», опера была принята теплее предыдущих. Комический сюжет, реальная обстановка действия, живость характеров пробудили новые стороны таланта Гуно. В полную силу они проявились в следующем произведении. Это был «Фауст», поставленный на сцене того же театра в 1859 году. Не сразу зрители полюбили оперу, осознали ее новаторскую сущность. Только через десять лет она попала в «Гранд Опера», причем первоначальные диалоги были заменены речитативами и добавлены балетные сцены. В 1887 году здесь прошел пятисотый спектакль «Фауста», а в 1894 году праздновалось его тысячное исполнение.
«Фауст» явился лучшим созданием Гуно. Это классический образец французской лирической оперы со всеми ее достоинствами и некоторыми недостатками.
К тому времени сложилось эстетическое кредо Гуно. Он выступал за единство красоты и правды; за образно-эмоциональное содержание, способное глубоко взволновать «каждую человеческую душу».
Глубокое философское содержание гетевского «Фауста» (точнее — первой части поэмы) лишь поверхностно затронуто в опере Гуно. Ее сюжет трактуется в лирико-бытовом аспекте: любовная драма Маргариты оттеснила на второй план центральные у Гете образы Фауста и Мефистофеля. Но эта драма раскрыта в музыке человечно и правдиво, на широком фоне жизни, с реалистическим художественным совершенством. «Невозможно отрицать, — писал Чайковский, — что „Фауст“ написан если не гениально, то с необычайным мастерством и не без значительной самобытности».
Гуно утверждал, что оперный драматург должен быть мастером музыкального портрета. В «Фаусте» он полностью овладел этим искусством. Его портреты главных действующих лиц психологически правдивы и обрисованы разнообразными красками.
Образ Маргариты принадлежит к лучшим созданиям Гуно, хотя и отличается от литературного первоисточника — в нем больше французских, нежели немецких национальных черт. В этом образе привлекают простота и лиричность, женственная грация. Композитор тонко передает разнообразную гамму переживаний Маргариты — от робкого пробуждения наивного любовного чувства до упоения страстью и далее горя и безумия. В музыке это выражено постепенной драматизацией романсового начала, которое под конец вытесняется декламационностью.
Менее широко обрисован Фауст — преимущественно той же романсовой стихией, но в более пылком, восторженном преломлении.
Иной полюс драмы воплощен в образе Мефистофеля — и в музыке он характеризуется другой интонацией, выдержанной в тонах иронической галантности.
Мастерство индивидуальных характеристик обнаруживается в сопоставлении трех «портретов» в начале второго акта: куплеты Зибеля, каватина Фауста, баллада и ария Маргариты отличаются друг от друга не только интонационным складом, но и приемами жанрового обобщения — использованием разных выразительных средств устоявшихся оперных форм. Эта опора на бытующие жанры — основа демократизма музыкального языка Гуно.
Правда жизни, воплощенная в лучших сценах оперы, поэтическая цельность выражения, естественность музыкального языка, целеустремленность драматургии — все это является залогом популярности «Фауста» Гуно.