В том же году состоялась поездка Сен-Санса на Пиренеи и Овернь. Под впечатлением ее возникает первое трио для фортепиано, скрипки и виолончели — одно из лучших сочинений композитора. Музыка трио неотразимо обаятельна свежестью, лучезарностью и молодостью эмоций. Гармонические средства — самые простые, диатоника — всеобъемлюща. Но музыка увлекает, живет упругими и переменчивыми ритмами, изяществом фактуры и голосоведения, блеском искрящегося темперамента Повсюду чувствуется упоение природой, привольем, наслаждение первозданной непритязательностью народных напевов и танцевальных фигур При этом пленяет непринужденность и логичность форм.
По-видимому, в 1863 году возникла и популярнейшая доныне пьеса Сен-Санса — Интродукция и рондо каприччиозо для скрипки с оркестром. Пытаясь уловить наиболее своеобразные качества этой известнейшей музыки, одновременно как бы подыскиваем ключи к самым характерным проявлениям творчества Сен-Санса вообще. Отметить, что эта пьеса написана с превосходным пониманием возможностей скрипичной виртуозности, что скрипке прозрачно аккомпанирует оркестр, что форма пьесы очень естественна и наглядна — значит еще сказать очень мало. На свете много сочинений, обладающих подобными достоинствами, но вовсе лишенных обаяния пьесы Сен-Санса.
В 1867 году состоялось знакомство Сен-Санса с Антоном Рубинштейном. Для его выступления в Париже Сен-Санс пишет фортепианный концерт. Факт сочинения Второго концерта для фортепиано с оркестром за 17 дней не может не поражать. Уже 13 мая концерт был Сен-Сансом исполнен оркестром под управлением Рубинштейна вместе с рядом других его сочинений. С годами Второй концерт для фортепиано Сен-Санса стал одним из самых популярных сочинений композитора — он сохраняет чрезвычайную популярность до сих пор.
Чайковский писал об этом концерте: «Сочинение это чрезвычайно красиво, свежо, изящно и богато прелестными деталями. В нем отражается и замечательно близкое знакомство с классическими образцами, от которых автор заимствовал необыкновенное искусство в уравновешенности, законченности формы, и вместе весьма самобытная творческая индивидуальность. Все симпатические черты его национальности: искренность, горячность, теплая сердечность, ум дают себя чувствовать… на каждом шагу…»
15 августа 1868 года Сен-Санс получил звание кавалера ордена Почетного легиона. В октябре того же года он ездил в Германию и концертировал в Кельне. В 1870–1871 годах жизненная и творческая активность Сен-Санса резко возрастают. У него целый ряд общественных обязанностей, а круг знакомств все расширяется. Каждый понедельник на квартире Сен-Санса по-прежнему, но в более широких масштабах, происходят музыкальные вечера — нередко с участием зарубежных музыкантов.
Временами у композитора обостряются туберкулез и болезнь глаз. Испытания военного времени (война Германии и Франции) и бедственная жизнь в Лондоне в апреле — мае 1871 года заметно повредили его здоровью. Но силой воли и творческой энергии Сен-Санс заставляет себя преодолевать препятствия, он трудится неустанно. Самым значительным сочинением Сен-Санса в 1871 году явилась его первая симфоническая поэма «Прялка Омфалы».
К концу года состояние здоровья Сен-Санса, утомленного очень интенсивной деятельностью, заметно ухудшилось — потребовался отдых на юге. Октябрь и ноябрь 1873 года Сен-Санс провел около столицы Алжира, в саду с мраморным водоемом, тяготясь сознанием временного бессилия, но наслаждаясь покоем и одиночеством.
1873 год стал годом сочинения второй симфонической поэмы Сен-Санса — «Фаэтон», по сюжету известного мифа о сыне Гелиоса. А в следующем году возникла третья из симфонических поэм Сен-Санса, ставшая особенно популярной.
Это «Пляска смерти». Как партитура, симфоническая поэма «Пляска смерти» представляет одно из высших достижений Сен-Санса — столь удивительно она стройна, богата красками и прозрачна. В других программных деталях поэмы (звон арфы, бьющей полночь на фоне выдержанной ноты валторны вначале, свист и вой хроматических гамм, легкая трель скрипки соло и флейты в коде, подобная жужжанию зимнего ветра и т п.) сказалось старое стремление Сен-Санса к звуковой наглядности на основе предварительного фиксирования слуховых ощущений.
В феврале 1875 года Сен-Санс женился на Марии-Лауре-Эмилии Трюффо, сестре его ученика и друга Жана Трюффо, которому он некогда посвятил Каприс на темы балетной музыки из «Альцесты» Глюка. Мария-Лаура была почти в два раза моложе Сен-Санса — она родилась 16 апреля 1855 года. Брак этот явился результатом скорее волевой причуды композитора, чем его любви к Марии Трюффо. Вдобавок Мария вызвала ревность со стороны матери Сен-Санса. В общем, брак его оказался несчастным.