По возвращении из-за границы Танеев в короткое время создал такие глубокие, интересные произведения, как кантата «Иоанн Дамаскин», Симфония ре минор, симфоническая увертюра «Орестея» (на этот сюжет он впоследствии написал оперу), несколько камерных ансамблей.
Особенно большое впечатление производит музыка кантаты «Иоанн Дамаскин» (на поэтический текст А. Толстого). Посвященная памяти Николая Рубинштейна, незадолго до того скончавшегося в Париже, кантата выражает глубокие философские раздумья о ценности человеческой жизни, о неизбежном конце ее и проникнута глубоким состраданием.
В 1880-е годы Танеев увлеченно изучал русский музыкальный фольклор. Он записал и обработал около тридцати украинских и русских песен. Летом 1885 года он совершил путешествие на Северный Кавказ и в Сванетию, где записал песни и инструментальные наигрыши народов Северного Кавказа. Высокообразованный музыкант в совершенстве постиг и все разнообразие русской народной полифонии, которая не имеет аналогов в мировой, музыкальной культуре. Пристрастие к народному творчеству Танеев сохранил почти на всю жизнь. «Русские мелодии должны быть положены в основу музыкального образования, — считал он. — Думаю, что придет время, когда в консерваториях не станут слепо учить тому, чему учат в Лейпциге или Берлине, а поймут, что у нас иные задачи, чем у немцев и у французов, что нельзя забывать о существовании русских песен, что надо применяться к тем обстоятельствам, среди которых находишься». Преподавательская работа, а также руководство консерваторией занимали большое место в жизни Танеева. Педагогом он был выдающимся. Свои огромные познания в различных областях музыкальной науки Танеев отдавал с большой охотой и с исключительной методичностью, будучи образцом добросовестности и самодисциплины. Он был большим другом студентов, ибо видел в них будущее русской музыки.
Из многочисленных учеников Танеева следует выделить тех, кто составил гордость русской музыки и много сделал для ее развития в дальнейшем: С. Рахманинов, А. Скрябин, Н. Метнер, С. Ляпунов, Р. Глиэр… Этот список можно было бы продолжить. Сколько раз Танеев хлопотал перед Беляевым, рекомендуя для издания то или иное сочинение начинающего композитора! Скольким он помог, занимаясь дополнительно и никогда не беря платы. И это несмотря на то, что «…его денежные средства, — по словам Модеста Ильича Чайковского, — в общем, были на самой грани безбедного существования и нужды. И бывали периоды, когда эта грань нарушалась в сторону последней».
Огромная энергия и эрудиция, а также ум, такт позволили Танееву сделать много полезного для своих учеников и для консерватории в целом. Но, несмотря на большую занятость исполнительской, педагогической, научно-исследовательской работой, Танеев продолжал много времени и сил отдавать композиции. Среди лучших произведений композитора опера «Орестея», завершенная в 1895 году и явившая собой новую и интересную страницу в истории оперного искусства. Три сюжетно связанные между собой трагедии древнегреческого драматурга Эсхила — «Агамемнон», «Хоэфоры», «Эвмениды» — послужили литературной основой либретто для трех актов с теми же названиями и одним общим — «Орестея». Благодаря такой самостоятельности трех актов эту оперу нередко называют музыкальной трилогией. В этом сюжете композитора привлекли общечеловеческие идеи победы светлого, мудрого начала над мрачными законами кровавой мести, зла. Музыкальный стиль «Орестеи» — сложный сплав, ассимиляция разных традиций. Этот художественный опыт Танеева привлек внимание многих музыкантов — не только в России — и повлиял на творчество композиторов следующих поколений.
В 1896–1898 годы он пишет Четвертую симфонию, ознаменовавшую его творческую зрелость. Высоко оценили симфонию Глазунов, Лядов, Римский-Корсаков. Последний писал автору после выхода в свет партитуры: «Считаю Вашу симфонию прекраснейшим современным произведением: благородный стиль, прекрасная форма и чудесная разработка музыкальных мыслей».
Значительное место в творчестве Танеева занимали романсы, в которых отражаются интимные лирические переживания человека. Но если в романсах 1870-1880-х годов («Люди спят», «В дымке-невидимке», «Бьется сердце беспокойное») заметно влияние Чайковского, то созданные позднее, в начале века, носят печать символистской поэзии: недосказанность, неопределенность некоторых образов обусловлена поэтическим содержанием стихов («Когда, кружась, осенние листы», «Сталактиты», «Рождение арфы»).
Одной из вершин квартетного творчества композитора является Шестой квартет си-бемоль мажор, завершенный Танеевым в 1905 году. Асафьев назвал его «сжатой энциклопедией танеевского мастерства».