Международная известность, а с ней и частная практика, приносившая неплохой доход, постепенно росли, так что в 1910 году Юнг оставил свой пост в Бурхгольцльской клинике (к тому времени он стал клиническим директором) и расширил частную практику у себя в Кюснахте, на берегу Цюрихского озера. В это время Юнг становится первым Президентом международной Ассоциации психоанализа и погружается в свои глубинные исследования мифов, легенд, сказок в контексте их взаимодействия с миром психопатологии. Появляются публикации, довольно четко обозначившие область последующих интересов Юнга, а также границу идеологической независимости от Фрейда во взглядах обоих на природу бессознательного психического.
Словом, «отступничество» Юнга было неизбежно, и последовавшие события привели к тому, что в 1913 году между двумя великими людьми произошел разрыв, и в науке каждый пошел своим путем, следуя своему творческому гению.
Юнг очень остро переживал свой разрыв с Фрейдом. Фактически это была личная драма, духовный кризис, состояние внутреннего душевного разлада на грани глубокого нервного расстройства. «Он не только слышал неведомые голоса, играл, как ребенок, или бродил по саду в нескончаемых разговорах с воображаемым собеседником, — замечает один из биографов в своей книге о Юнге, — но и серьезно верил, что его дом населен привидениями».
Драма расставания обернулась для тридцативосьмилетнего Юнга возможностью большей свободы развития своей собственной теории содержаний бессознательного психического. В работах его все более выявляется интерес к архетипическому символизму. В личной жизни это означало добровольный спуск в «пучину» бессознательного. В последовавшие шесть лет (1913–1918) Юнг прошел через этап, который он сам обозначил как время «внутренней неопределенности» или «творческой болезни» Юнг пытался понять значение и смысл своих сновидений и фантазий и описать это — насколько возможно в терминах повседневной жизни. В результате получилась рукопись в 600 страниц, иллюстрированная множеством рисунков образов сновидений и названная «Красной книгой». (По причинам личного характера она никогда не публиковалась.) Пройдя через личный опыт конфронтации с бессознательным, Юнг обогатил свой аналитический опыт и создал новую систему аналитической психотерапии и новую структуру психического.
Юнг считал исследование психики наукой будущего. Для него актуальная проблема человечества заключалась не столько в угрозе перенаселения или ядерной катастрофе, сколько в опасности психической эпидемии. В судьбе человечества решающим фактором является сам человек, его психика. Еще конкретнее этот «решающий фактор» сфокусирован и сконцентрирован в бессознательной психике, являющейся реальной угрозой; «мир висит на тонкой нити, и эта нить — психика человека».
В 1920-е годы Юнг совершает ряд длительных увлекательных путешествий, предпринятых им в различные районы Африки и к индейцам Пуэбло в Северной Америке. Отчет об этих исследовательских поездках (включая еще и поездку в Индию, состоявшуюся позже, в 1938 году), а точнее, своеобразное культурно-психологическое эссе составили позднее главу «Путешествия» в автобиографической книге Юнга «Воспоминания, сновидения, размышления».
В отличие от беззаботно-любопытствующих туристов, Юнг смог взглянуть на другую культуру с точки зрения раскрытия содержащегося в ней смысла; он полагает, что сама история имеет известный общечеловеческий универсальный смысл, в рамках которого возможно взаимодействие и культур, и времен.
Вначале 1920-х годов Юнг познакомился с известным синологом Рихардом Вильгельмом, переводчиком известного китайского трактата «Книга перемен», и вскоре пригласил его прочесть лекцию в Психологическом клубе в Цюрихе. Юнг живо интересовался восточными гадательными методами и сам с некоторым успехом экспериментировал с ними. Он также участвовал в те годы в ряде медиуматических экспериментов в Цюрихе совместно с Блейлером. Сеансами руководил известный в те годы австрийский медиум Руди Шнайдер. Юнг долгое время отказывался делать какие-либо заключения по поводу этих экспериментов и даже избегал всякого о них упоминания, но впоследствии открыто признавал реальность этих феноменов. Он также проявлял глубокий интерес к трудам средневековых алхимиков, в лице которых увидел провозвестников психологии бессознательного.
В 1923 году Юнг приобрел небольшой участок земли на берегу Цюрихского озера в местечке Боллинген, где он выстроил здание башенного типа и где в тишине и уединении проводил воскресные дни и отпуск. Здесь не было ни электричества, ни телефона, ни отопления Пища готовилась на печи, вода доставалась из колодца. Как удачно заметил Элленбергер, переход из Кюснахта в Боллинген символизировал для Юнга путь от эго к самости, или, другими словами, путь индивидуализации.