В Греции Байрон изучает новогреческий язык, записывает народные песни. Тогда Греция была оккупирована — это была часть Османской империи. Байрон встречается с одним из лидеров борьбы за независимость Греции — Андреасом Лондосом, переводит «Песню греческих повстанцев». Конечно, такой поступок поэта вызвал восхищение во многих странах у свободолюбивых людей.
Летом 1811 года Байрон вернулся в Англию. Он увидел, в какой нужде пребывает народ на его родине. Как раз в это время доведенные до крайней нище безработные ткачи и прядильщики, которых выгнали на улицу после введения ткацких и прядильных машин, собирались в отряды в Шервудском лесу под предводительством Нэда Лудда. Луддиты, как они себя называли, врывались в мастерские и разбивали станки. 27 февраля 1812 года предстояло обсуждение законопроекта о введении смертной казни разрушителям станков в палате лордов. Байрон выступил на стороне ткачей.
Речь лорда Байрона в защиту луддитов признана одним из лучших образцов ораторского искусства. Перед голосованием он пишет еще полное сарказма стихотворение, назвав его «Одой»:
Ода авторам билля против разрушителей станков
10 марта 1812 года вышли в свет Песни первая и вторая поэмы «Паломничество Чайльд Гарольда». Она имела невероятный успех. Байрон стал сразу знаменитым.
Осенью 1814 года поэт обручился с мисс Анной Изабеллой Милбэнк.
В апреле 1816 года Байрон вынужден был покинуть Англию, где его просто травили кредиторы и многочисленные газеты за его поддержку луддитов и за многое другое, что не нравилось чопорным аристократам.
Байрон уехал в Швейцарию, где познакомился и подружился с Шелли, выдающимся поэтом-романтиком. В Швейцарии Байрон написал поэму «Шильонский узник» (1817), лирическую драму «Манфред» (1817). Вскоре он переехал в Италию. Наиболее значительные из лиро-эпических поэм итальянского периода — «Тассо» (1817), «Мазепа» (1819), «Пророчество Данте» (1821), «Остров» (1823). Он создал трагедии на сюжеты из итальянской истории «Марино Фальеро» (1821), «Двое Фоскари» (1821), мистерии «Каин» (1821), «Небо и земля» (1822), трагедию «Сарданапал» (1821), драму «Вернер» (1822).
В Италии поэт познакомился с карбонариями — членами тайной организации итальянских патриотов. Раскрытие их заговора и разгром организации положили предел революционной деятельности Байрона в Италии. От преследований полиции его спасли общеевропейская известность и титул лорда.
Весной 1823 года поэт отправился в Грецию, где опять принял участие в национально-освободительной борьбе греческого народа против Турции. По дороге — в порту Ливорно — Байрон получил стихотворное послание от Гёте, великий старец благословлял Байрона и поддерживал.