В 1904 г. он защитил следующую диссертацию, на этот раз докторскую. В ней он продолжал тему, начатую в 1896 г., — «Проблемы восприятия пространства» (часть 2-я). Рассматривая вопрос о пространстве с точки зрения гносеологии (науки о познании), Г.Н. Челпанов протестовал против смешения гносеологической и психологической точек зрения. Он изучал вопрос о происхождении геометрических аксиом, отрицал их эмпирический характер. В вопросе о реальности пространства он подверг критике все виды гносеологического идеализма и придерживался теории критического реализма.
За это время он несколько раз выезжал за границу, где слушал лекции Дюбуа—Реймона, Геринга и Кенига по философии, Штум-пфа и Вундта по психологии. Параллельно он занимался в институте Вундта в Лейпциге и в институте физиологической оптики в Берлине. В 1907 г. Г.Н. Челпанов был избран профессором философии и психологии Московского университета, где он впоследствии организовал лабораторию и психологический семинар.
В 1909 г. Г.Н. Челпанов выпустил книгу, которая сыграла впоследствии значительную роль в его жизни В этой работе, представляющей собой конспект 16 лекций ученого, он подробно рассмотрел марксизм. Так, в лекции «Об исторических законах» он указывал два противоположных подхода к вопросу о постижении этих законов: идеалистический и материалистический, одной из разновидностей которого является марксизм Изложив сущность этого направления, Г.Н. Челпанов в своей работе перешел к его оценке. Прежде всего он подчеркнул его положительные стороны, среди которых основное — мысль о том, что идеи могут носить утопический характер.
Также, считал Г.Н. Челпанов, учение Маркса имело и недостатки. Например, положение о том, что социальное хозяйство — это единственный фактор движения истории. По Г.Н. Челпанову, историческую причинность нельзя объяснить только одним фактором. Таким образом, не отрицая важности экономических отношений, он считал необходимым признание значимости идей и идеалов.
С точки зрения натуралистической концепции, роль личности сводится к нулю, но Г.Н. Челпанов отстаивал идею о значимости человека и его психики, т.е. признавал значение духовного фактора в истории. Он возражал против того, что психическая причинность есть только отражение физической, что было одним из основных принципов материализма. По мнению ученого, сведение психического к нулю означает неверное толкование отношений между психическим и физическим.
На Втором Всероссийском съезде по задачам психологии, состоявшемся в июле 1909 г., Г.Н. Челпанов выступил с докладом, в котором показал проведенный им анализ задач развития современной психологической науки. Он отметил тенденцию противопоставлять теорию фактам, придавать им большее значение, чем различным теориям. Это вызвало у Г.Н. Челпанова тревогу за дальнейшее развитие психологии, чтобы избежать возможных проблем, он призывал объединять эксперимент и теорию.
В следующем году на торжественном заседании Психологического общества он обратил внимание на состояние индивидуальной психологии. Г.Н. Челпанов считал, что методы, применяющиеся в этой отрасли науки, должны быть более основательными. Те же методы, которые в то время существовали, еще не были точными, не гарантировали получения истинного знания. Поэтому они могут дать представление не о личности в целом, а об отдельных ее проявлениях. Возвратившись в своем рассмотрении к проблемам психологии и педагогики, Г.Н. Челпанов определил их отношения как сложные и неоднозначные. По его мнению, педагогика имеет свой предмет и не может базироваться только на психологии. Педагогика должна опираться, в первую очередь, на философскую этику, дающую обоснование идеалов воспитания, а психология только указывает средства, при помощи которых можно достичь этих целей. Таким образом, Г.Н. Челпанов считал, что педагогику нельзя рассматривать как прикладную психологию.
В 1914 г. на базе лаборатории психологических исследований и психологического семинара возник Психологический институт, организованный Г.Н. Челпановым. С 1914 и до 1923 г. Г. Н. Челпанов был директором этого института, но ему было предложено передать руководство К.Н. Корнилову. Уйдя из института, ученый был практически лишен возможности продолжать научную деятельность. В 1926 г. он подал прошение о зачислении его в Психологический институт, которое было отклонено.