Полнее всего талант Добужинского раскрылся в театре и книжной графике. После удачных дебютов в Старинном театре и Театре В. Ф. Комиссаржевской в 1909 г. его приглашает в Московский Художественный театр К. С. Станиславский — оформить постановку «Месяца в деревне» И. С. Тургенева. Безусловной вершиной Добужинского — театрального художника считаются декорации к спектаклю «Николай Ставрогин» (1913) по «Бесам» Ф. М. Достоевского. «Лучшего живописца трудно пожелать», — отзывался Станиславский о Добужинском. Книги художник начал оформлять в 1906-м («Станционный смотритель» А. С. Пушкина). Впоследствии именно Пушкин стал его любимым «героем» — Добужинский создал иллюстрации к «Барышне-крестьянке», «Графу Нулину», «Скупому рыцарю». Успешно пробовал он себя и в карикатуре, и в оформлении почтовых открыток.
В 1906–1911 гг. Добужинский преподавал в частной художественной школе Е. Н. Званцевой, в 1911–14 гг. — в Новой художественной мастерской при Петербургском университете. Первая мировая война застала художника в Лондоне. Вернувшись на родину, он создал цикл фронтовых зарисовок, а с 1916-го служил в Главном управлении Красного Креста.
Февральскую революцию Добужинский, как и большинство его современников, принял восторженно, в марте 1917-го начал сотрудничать в Комиссии по делам искусств при Совете рабочих и солдатских депутатов. Благожелательно он встретил и октябрьские события: активно участвовал в оформлении революционных праздников, стоял у истоков Театра трагедии, где заведовал художественной частью. В ноябре 1918 г. по заданию отдела изобразительного искусства Северо-Западного округа художник выехал в Витебск, где жил и работал около года. За это время им были основаны Витебский художественный музей и Витебское художественное училище (20 декабря 1918 г. Добужинский стал его первым директором). В ноябре 1919 г. в Петрограде Добужинский создал собственную художественную студию, параллельно преподавал в Петроградском Доме искусств и Академии художеств, писал декорации для Большого драматического театра, создал великолепный цикл литографий «Петроград в 1921 году» — своего рода летопись голодного, скованного холодом города первых лет Советской власти. К этому времени относятся и многочисленные стихотворения Добужинского (первые стихи он написал еще в 1903-м). Большим поэтом ему не суждено было стать, и единственный сборник «Тайны» так и остался неизданным.
В 1923-м Добужинский отправился в зарубежную командировку — сначала в Германию, где в Дрезденской опере он ставит оперу «Евгений Онегин» П. И. Чайковского, затем в Литву. В 1924 г. при поддержке знаменитого поэта-символиста, посла Литвы в СССР Ю. Балтрушайтиса Добужинский получил литовское гражданство. Этот выбор был связан с тем, что род Добужинских имел литовские корни — сам художник связывал происхождение своей фамилии с деревней Дабужяй, что недалеко от Укмярге. В отличие от большинства других русских эмигрантов, воспринимавших свое изгнание как «нравственную и физическую каторгу», а страну, давшую им приют, — как «неродную мать», Добужинский глубоко и искренне любил Литву, посвятил ей немало картин и стихотворений, мечтал о том, чтобы город Вильно, в 1920–1930-х входивший в состав Польши, стал литовским Вильнюсом. Художник даже вошел в состав комиссии по созданию государственного герба молодой республики.
1926–1929 годы Добужинский проводит в Париже, сотрудничая с «Летучей мышью» Никиты Балиева и преподавая в Школе декоративного искусства, а с 1929 г. работает главным художником Литовского государственного театра в Каунасе — тогдашней столице Литвы. В это время им были оформлены спектакли «Пиковая дама» П. И. Чайковского, «Борис Годунов» М. П. Мусоргского, «Тангейзер» Р. Вагнера, «Раймонда» А. К. Глазунова, «Князь Игорь» А. П. Бородина, «Радзивилл Перкунас» Ю. Карнавичюса. Мастера часто приглашали и другие театры — брюссельские «Де ля Моннэ» и «Да Парк», амстердамский «Рикка Хоппер», Латвийская национальная опера, Чехословацкий национальный театр. В 1928-м состоялся дебют Добужинского в кино — им был оформлен французский фильм «Плодородие» по роману Э. Золя «Земля».
Именно к 1920-м гг. относятся высшие достижения Добужинского — книжного графика. Это иллюстрации к «Бедной Лизе» Н. М. Карамзина и «Тупейному художнику» Н. С. Лескова (1922) и «Белым ночам» Ф. М. Достоевского (1925). Замечательны также его рисунки к детским книгам — «Примусу» О. Э. Мандельштама и «Бармалею» К. И. Чуковского (1925). К художнику приходит международная слава: его работы выставляются в Амстердаме, Копенгагене, дважды — в Брюсселе и Париже, трижды — в Риге, а ставший ему родным Каунас устраивал выставки Добужинского целых шесть раз.