Главная святыня Троицкого собора – хранящаяся в деревянном ковчеге частица мощей благоверного князя Даниила. По преданию, эта драгоценная святыня принадлежала настоятелю Данилова монастыря в 1917–1930 годах архиепископу Феодору (Поздеевскому). Духовные чада святителя бережно хранили частицы святых мощей преподобного князя. Впоследствии эти святыни попали в Америку. Данилову монастырю они были переданы в 1986 году предстоятелем автокефальной православной церкви в Америке блаженнейшим Феодосием, архиепископом Вашингтонским, митрополитом всей Америки и Канады.
Храмовая икона Пресвятой Троицы XVI века, помещенная в резном золоченом киоте на юго-восточном столпе, пожертвована в обитель из частного собрания незадолго до освящения собора после реставрационно-восстановительных работ 27 апреля 1986 года. В киоте на северо-восточном столпе находится образ Божией Матери «Троеручица» XVII века. Эта икона издревле почитается как чудотворная.
Монастырское предание свидетельствует и о чудесах, совершенных Господом через икону своего угодника, преподобного Иоанна Кассиана Римлянина.
Образ святого Иоанна, написанный в XVIII веке, пожертвован в обитель в 1806 году.
Иконы Божией Матери «Троеручица» преподобного Иоанна Кассиана Римлянина и Владимирская икона Божией Матери с акафистом из храма Святых Отцов семи вселенских соборов находились после 1930 года в церкви Сошествия Святого Духа на Даниловском кладбище в Москве, откуда по благословению Святейшего Патриарха Московского и всея Руси Пимена возвращены в возрожденный Свято-Данилов монастырь.
Троицкий собор сооружен на высоком подклете, где были погребены благотворители обители, московские купцы Куманины и Шестовы, на чьи пожертвования построен храм. В 1930-х годах эти семейные усыпальницы, как и весь некрополь Данилова монастыря, подверглись варварскому разорению.
Ныне в подклете собора – церковь в честь рождества пророка, предтечи и крестителя Господня Иоанна, освященная 23 мая 1988 года. Иконостас церкви выполнен в виде белокаменной алтарной преграды. В этом храме обычно совершается таинство исповеди, и прихожане с особым усердием обращаются с молитвами к святому Иоанну Предтече, посланному в мир проповедовать покаяние и приближение царства Христова.
В восточной части монастыря находился древний некрополь. Здесь, на братском кладбище, был в 1303 году погребен основатель обители князь-схимник Даниил. Впоследствии в стенах монастыря хоронили не только духовных лиц, но и мирян, среди которых были выдающиеся деятели науки, искусства, культуры: Н.В. Гоголь, А.С. Хомяков, Ю.Ф. Самарин, Н.М. Языков, С.М. Третьяков, Н.Г. Рубинштейн, В.Г. Перов и другие.
Монастырский некрополь в его изначальном виде не сохранился.
Соловки