Журнал «Лайф» поместил на обложке портрет «золотой» девушки Ширли Итон, «Плейбой» назвал Джеймса Бонда своим героем, а Коннери — человеком десятилетия. «Сэтэдей ревю» отмечало, что Шон сыграл свою роль блестяще. Музыкальный альбом Джона Бэрри возглавил хит-парады. Профессора колледжей приступили к написанию диссертаций о Бонде, и студенты в кампусах до ночи спорили о значении образа агента 007 в современной культуре.
В апреле 1965 года Шон Коннери вылетел из Лондона в Нассау на съёмки «Шаровой молнии». Фильм вновь ставил Теренс Янг. Роль девушки Бонда по имени Домино предлагали Рэкел Уэлч, Фэй Данауэй и Джулии Кристи, но в итоге ею стала Клодин Оже.
Сюжет для Флеминга традиционен. Украден британский бомбардировщик с двумя ядерными боеголовками. Похитители требуют в обмен неогранённые алмазы стоимостью сто миллионов долларов. В противном случае один из городов мира взлетит на воздух. В схватку со злодеями вступает Джеймс Бонд.
Бюджет фильма составил 5,5 миллиона долларов. Увеличилось количество спецэффектов.
«Шаровая молния» стала одним из самых доходных фильмов о секретном агенте. «Бондиана» обогатила продюсеров Зальцмана и Брокколи. Прибыль от проката четырёх фильмов составила более 150 миллионов долларов.
Работа над пятой серией «бондианы» «Живёшь только дважды» должна была начаться в начале лета 1966 года. Вновь на сцену выходит террористическая организация «Спектр». Злодей Блофелд (Дональд Плезенс) грозится уничтожить американский и советский космические спутники и тем самым развязать третью мировую войну. Британский космический корабль «проглочен» русским кораблём. Следы пропажи ведут в Японию. Джеймс Бонд должен предотвратить ядерную катастрофу.
Режиссёр Льюис Гилберт, дебютировавший в «бондиане», умело обыграл космический антураж, снял эффектную финальную сцену.
Однако Шон Коннери понимал, что Бонд убивает в нём актёра, работа в фильмах об агенте 007 забирала всё больше времени и сил. Если «Доктор Но» снимался четыре месяца, то «Живёшь только дважды» шесть месяцев.
«Это мой последний фильм, — заявил Шон Коннери. — Чем скорее это всё закончится, тем счастливее я буду. Я не разговариваю с продюсерами. Наши отношения превратились в постоянное сражение. Так было с самого начала. Если бы у них было хоть немного порядочности, они бы сделали меня деловым партнёром».
Продюсеры безуспешно пытались заполучить Коннери в следующий фильм бондовского сериала «На секретной службе Её Величества», причём ему предлагался миллион долларов сразу и проценты от прибыли. Шона заменил выходец из Австралии Джордж Лазенби. Сценарист, пытаясь объяснить исчезновение Коннери, придумал сцену, в которой Бонду делают пластическую операцию, — в окончательный вариант она не вошла. Фильм «На секретной службе Её Величества» был благосклонно принят публикой, хотя критики сожалели об уходе Коннери.
Осенью 1970 года бондовский сериал продолжил снимать режиссёр Гай Хэмилтон. Но кто будет играть Бонда? На сей раз продюсерам улыбнулась удача: Шон Коннери решил тряхнуть стариной за гонорар в 1,25 миллиона долларов и 12,5 процентов от сборов, а также контракт на два «небондовских» фильма.
В «Бриллиантах навсегда» агент 007 снова встречается со своим главным врагом — Эрнстом Блофелдом (этот персонаж, глава тайной организации «Спектр», появляется в шести фильмах).
Снявшись в «Бриллиантах навсегда», Шон Коннери заявил, что теперь он с Бондом расстаётся окончательно. И даже гонорар в 5,5 миллиона долларов его не соблазнил. На целых двенадцать лет Коннери самоустранился от выполнения боевых заданий в качестве агента 007. Он согласился сыграть ещё раз в «смертельную игру» со зловещим властителем «Спектра» в фильме Ирвина Кершнера «Никогда не говори „никогда“» (1983). Впрочем, этот римейк «Шаровой молнии» в официальную «бондиану» не входит. Роль злодея исполнил известный актёр Клаус-Мария Брандауэр, а бондовской девушкой стала будущая голливудская звезда Ким Бэсингер.
Коннери утверждает, что название фильма «Никогда не говори „никогда“» предложила его жена Мишелин. Это была просто шутка — Шон так долго говорил, что он больше никогда не будет играть Бонда! Он называл агента 007 «чудовищем Франкенштейна» и другими нелестными прозвищами. И вдруг в пятьдесят два года снова решил вернуться к этому персонажу. Почему? Сам Коннери однозначного ответа не дал. Несомненно, не последнюю роль здесь сыграл гонорар в пять миллионов долларов.
После ухода из сериала Коннери его хотели бы заменить Берт Рейнолдс, Пол Ньюман и Роберт Редфорд, но продюсеры остановили свой выбор на Роджере Муре, получившем известность благодаря историческим телесериалам.
Мур снялся в семи фильмах «бондианы»: «Живи и дай умереть другим» (1973) и «Человек с золотым пистолетом» (1974) Гая Хэмилтона, «Шпион, который меня любил» (1977) и «Лунный гонщик» (1979) Льюиса Гилберта, «Только ради твоих глаз» (1981), «Осьминожка» (1983) и «Вид на убийство» (1985) Джона Глена.