Женитьба на Вивьен Дейрелл-Браунинг не освободила Грина от «рассеянного» образа жизни, благодаря которому его пассии (при всем его женоненавистничестве) были рассеяны по всему миру. При этом он был сильно привязан к двум своим детям и отличался исключительным пониманием детской психологии. До начала Второй мировой войны семья проживала в особняке в Клапаме. Грин довольствовался скромными гонорарами за художественные произведения и рецензии на книги и фильмы, а также за путевые заметки и сценарии. Писатель не вставал из-за письменного стола, уходя, таким образом, и от финансовых проблем, и от семейных.
В конце 1930-х гг. Грин путешествовал по Либерии и Мексике, результатом чего стали две книги путевых заметок «Путешествие без карты» и «Дороги беззакония». Политические гонения на католическую церковь в Мексике подвигли писателя на создание в 1940 г. одного из его лучших романов «Сила и слава». Его он писал вечерами, прибегая к допингу (бензедрин), поскольку до обеда писал «развлекательный роман» «Доверенное лицо». Книга поначалу вызвала резкую критику со стороны католической церкви, поскольку герой романа, хоть и противостоял гонителям церкви, был греховодником (по большому счету, мелким) и изрядно «пьющим падре». Дерзкий роман Грина испугал даже папу Пия XII, но в то же время заставил обратить внимание на то, что процветающее духовенство далеко от нужд бедствующего народа.
Грин воздержался от участия в Гражданской войне в Испании, поскольку ему была далека идеология обеих сторон. Большинство католиков были на стороне Франко, защищавшего святую церковь от гонений республиканцев, но Грин не мог принять и фашистский режим.
Когда началась Вторая мировая война, Грина из-за плохого здоровья в действующую армию не взяли. Он дежурил на крышах во время ночных бомбежек Лондона, затем устроился работать в Министерстве информации. В 1941 г. Грэм стал сотрудником британской секретной службы, где работали еще несколько его родственников. Биографы замечали, что «по натуре Грин был идеальным шпионом, и „.с рвением предавался этому занятию». Рвение, правда, было весьма своеобразное. Так, один из его планов о спонсировании публичного дома, «сотрудники» которого передавали бы ему информацию о его клиентах, руководство «центра» отвергло. Грин полтора года с комфортом прожил в Африке, посылая в Лондон два раза в месяц донесения, компилируемые им из текущих новостей и обзоров местных газет, а также приправленные собственными фантазиями и излагаемые безукоризненным слогом. По вечерам он приглашал к себе в гости друзей-англичан и развлекал их охотой на тараканов. Штирлица из Грина не получилось, и в 1943 г. его перевели в португальский сектор пятого отдела МИ-6, занимающегося контрразведкой. Там он сдружился со своим начальником К. Филби, впоследствии перебежавшим в СССР. За два года Грэм не написал ни строчки (а у него был ритуал – писать не менее 500 слов в день), уволился из МИ-6 и взялся за издательскую деятельность, принесшую ему довольно неплохой доход. Но, в конце концов, ушел и оттуда, и отдался литературе. Из-под его пера один за другим вышли романы «Суть дела» и «Конец одного романа», сценарии фильмов «Третий человек» и «Поверженный идол», а также пьеса «Комната для живых». «Суть дела» принесла писателю международное признание. «Конец одного романа» рассказывал о трогательной любовной истории, произошедшей с самим писателем в Лондоне во время германских бомбежек.
После войны Грин в качестве корреспондента журнала «Нью рипаблик» побывал в «горячих точках» – в Мексике, во Вьетнаме, в Польше, в Африке, на Гаити. И хотя он называл себя аполитичным писателем, сюжеты почти всех его романов («Тихий американец», «Наш человек в Гаване», «Комедианты», «Ценой потери») происходили на фоне острых политических событий, часто с религиозным подтекстом.
В «Тихом американце» Грин дал острую критику политике США, развязавших военные действия в Юго-Восточной Азии. Писателю тут же приклеили ярлык «антиамериканиста». Грин против этого не возражал. В пику американизму он поддержал революционные движения в Доминиканской республике, Панаме, Никарагуа. В одной из заметок он написал о том, что глубоко презирает Голливуд и ни во что не ставит вклад, внесенный его деятелями в мировой кинематограф.
К началу 1960-х гг. Грин стал одним из самых почитаемых английских писателей – не только у себя дома, но и за рубежом. Его собирались наградить орденом Британской империи, но он отказался. В 1966 г. Грин принял орден Кавалеров Славы, а через 20 лет орден «За заслуги». В 1981 г. стал лауреатом Иерусалимской премии. Писатель неоднократно выдвигался на Нобелевскую премию по литературе, но так и не получил её из-за претензий критиков.
Всего Грин написал 25 романов, но это далеко не все в его творчестве. Еще – три пьесы, три сборника рассказов и два эссе, три книги путевых очерков, две биографии, книги для детей, киносценарии.