В 1806–1807 годах Квитка служит комиссаром народного ополчения. Судя по всему, это было некой синекурой, потому что большую часть времени Квитка проводит в своем поместье в Основе, ведя по привычке полумонашеский образ жизни, играя, правда, в домашнем театре и занимаясь хозяйством. Но затем он с головой окунается в мир литературы, театра, в общественную деятельность. В 1812 году по его инициативе Харьков обзаводится своим постоянным театром. Григорий Федорович в дальнейшем становится отцом-покровителем этого заведения — он и директор (с 1812 по 1816 год), и актер, и драматург, и историк театра. В том же году Квитка организует благотворительное общество. И опять же в 1812 году стараниями энергичного общественного деятеля в Харькове открывается институт благородных девиц, на содержание которого и сам Квитка жертвует немало денег, и он же добивается ежегодных взносов от дворян и купцов. В 1833 году открывается Харьковская губернская библиотека, право называться ее основателем — опять за Квиткой. Деятельность Григория Федоровича не ограничивается родным городом. В Полтаве он создает кадетский корпус. В Харькове Квитка становится одним из самых влиятельных лиц — столь велики его заслуги как человека, способствующего превращению Харькова в крупный центр культуры. (Тем более, что это удивительно совпадает с тем, что дано от рождения, — богатством, фамилией.) Он становится уездным предводителем дворянства (1817–1828 гг.), «совестным» судьей, главой палаты уголовного суда, членом-корреспондентом статистического отдела Министерства внутренних дел. Василий Каразин написал такую эпиграмму на своего земляка:
В Украине же Григория Квитку знают, в первую очередь, по его литературной деятельности. Уже в 1816 году он поместил первые свои рассказы и стихи на русском языке в «Украинском вестнике» и «Вестнике Европы». (А самая первая публикация состоялась еще в 1812 году.) Сочинения эти, по признанию литературоведов, были еще несовершенными. В 1827 году Квитка пишет первую пьесу «Приезжий из столицы, или Суматоха в уездном городе». Опубликована она была только в 1840 году, и с ней связана довольно любопытная история. Дело в том, что сюжет произведения уж очень напоминает гоголевского «Ревизора», который увидел свет в 1836 году. Некоторые исследователи (например Г. Данилевский) со всей ответственностью утверждают, что это Николай Васильевич позаимствовал сюжет. Свою пьесу Квитка отправил в Москву Аксакову на рецензию, тот ее показал другу — Гоголю. Гениальный писатель увидел здесь материал для работы, изложил сюжет по-своему, а затем издал, благо связи у него были хорошие. Сам Гоголь, как известно, утверждал, что сюжет был ему подсказан Пушкиным.
За «Приезжим из столицы» последовали и другие пьесы, продолжающие традиции русской сатирической драматургии, — «Дворянские выборы», «Дворянские выборы, часть вторая, или Выбор исправника».
Но по-настоящему талант Григория Квитки раскрылся в начале 30-х, когда он стал писать сочинения на украинском языке. Найти себя в литературе, по свидетельству современников, писателю помогла жена — классная дама института благородных девиц Анна Григорьевна. Она поддерживала мужа на писательском поприще, была первым критиком его произведений. Так вот, оказалось, что Григорий Федорович прекрасно знает быт и нравы слобожан, в том числе представителей нижних слоев — крестьян, солдат и т. д., и запросто может рассказывать свои истории на столь подходящем для них «малороссийском наречии». Произведения писателя проникнуты любовью к землякам, юмором, написаны «вкусным» языком. Знавшие Квитку лично заверяют, что писатель был убежден в том, что идеальные герои встречаются в жизни. Он говорил, что в Харькове, а особенно на околицах, например в Гончаровке, живут самые лучшие женщины во всем белом свете, мужчины — рыцари, люди добронравные, мягкие и нежные.
Две книги «Малороссийских повестей, рассказываемых Грыцьком Основьяненком» вышли на украинском языке в 1834 и 1837 годах. Грыцько Основьяненко — лишь один из псевдонимов. Кроме него, Квитка подписывался и такими именами, как Земляк ваш Основьяненко, Аверьян Любопытный, Фалалей Повинухин, штаб-лекарь Пампушкин. В историю украинской литературы он вошел как Григорий Квитка-Основьяненко.