2 мая 1765 г. он вернулся в Петербург прямо к большому торжеству в честь нового устава Академии художеств. Но альма-матер обидела своего бывшего студента, так как сменившемуся здесь начальству он был не нужен. Его официально произвели в академики, но давно обещанной профессорской должности, а значит, и оклада, не назначили – то ли из-за происков коллег, испугавшихся талантливого конкурента, то ли потому, что «россиянину перед иностранными мастерами преимущества не дано». К тому же зодчему устроили испытание, от которого другие академики были избавлены, – предложили создать для подтверждения высокого звания небольшой проект. Он выполнил его с блеском и размахом, далеко превзойдя заданную скромную программу. Императрица Екатерина поручила Баженову разработать вариант Института благородных девиц при Смольном монастыре. К сожалению, величественная и изящная композиция, поразившая многих органичным сочетанием многообразных форм и архитектурной изобретательностью, осталась на бумаге. А вот заказ цесаревича Павла по возведению на Каменном острове дворца в стиле классицизма воплотился в жизнь. Фаворит царицы, граф Орлов, как командующий артиллерией и фортификацией испросил у Екатерины II неожиданный для зодчего чин капитана артиллерии и пригласил его на службу в свое ведомство главным архитектором. В этой должности Василий Иванович построил в Санкт-Петербурге здание арсенала на Литейной улице (теперь здание судебных учреждений). В начале 1767 г. зодчий возвратился в родную Москву. Вскоре он женился на Аграфене Красухиной, дочери рано умершего каширского дворянина.
Тем временем Екатерина II решила перестроить московский Кремль, который пребывал в крайнем запустении и ветхости. Баженов дерзнул предложить свой вариант, где Кремль должен был превратиться в общественный центр города с овальной площадью, к которой сходились бы основные радиальные магистрали Москвы. На линии кремлевских стен должен был располагаться дворец с мощным цоколем и торжественной колоннадой на фасаде. К лету 1768 г. Василий Иванович закончил работу над эскизами и приступил к созданию большой модели Кремлевского дворца. Ее размеры были таковы, что во внутренних дворах могли разгуливать несколько человек. Однако весной 1771 г. работу пришлось остановить из-за эпидемии чумы. Жесткие, но малодейственные меры властей вызвали недовольство горожан. Вспыхнул бунт, Баженов боялся за судьбу своей драгоценной, уменьшенной в 50 раз копии, выстроенной из сухого дерева. Но мятеж в два дня подавили, и модель уцелела (она хранится в московском Музее архитектуры). На следующее лето началось рытье котлована под дворцовый фундамент, который заложили год спустя в торжественной обстановке. Шли годы, а выше фундамента стройка не поднималась из-за недостатка средств и изменения политической ситуации в России. В 1775 г. строительные работы были прерваны по распоряжению императрицы.
Огорченный Баженов переключился на возведение за городом, на Ходынском поле, деревянных павильонов неклассической архитектуры для празднования победы над турками. Нарядные необычные постройки условно-восточной архитектуры понравились Екатерине II, и она в 1776 г. поручила зодчему разработку плана строительства своей подмосковной резиденции в Царицыно.
Десять лет жизни архитектор отдал этой стройке. Весной он перебирался туда из Москвы с семьей и жил там до поздней осени. В отличие от кремлевского строительства, Василий Иванович сам нанимал рабочих, распоряжался финансами, покупал материалы. При возведении Царицына не придерживался какого-то определенного стиля: стрельчатые окна западно-европейской готики он свободно сочетал с узорчатой кирпичной кладкой русских зданий XVII ст., использовал в белокаменной резьбе государственную символику. Таким образом, зодчий ввел приемы неоготики, объединив их с мотивами национального («нарышкинского») барокко. Баженов построил Малый дворец, Оперный дом, Кавалерский корпус, Хлебные ворота, Управительский дом, начал возведение Главного дворца. Стройка разрасталась, а деньги поступали из столицы в недостаточном количестве. Пошли долги, судебные тяжбы, главный строитель впадал в отчаяние. В сыром Царицыне заболел и умер его младший сын. Около 1779 г. архитектор стал членом религиозной масонской ложи. Новые друзья помогали преодолевать Василию Ивановичу душевную смуту и отчаяние.