В поисках экспонатов неутомимый коллекционер не раз совершал длительные путешествия. В Москву он привозил не только предметы театрального быта и личные вещи артистов, но и произведения народного искусства, мебель, старинные русские костюмы, народные музыкальные инструменты. Прижимистый, он не жалел денег для приобретения портретов, картин и театральных эскизов работы Врубеля, Репина, Кипренского, Тропинина, Головина, братьев Васнецовых, Добужинского, Коровина, Кустодиева. Среди экспонатов оказались неизвестные портреты Щепкина, эскизы Головина, ноты или автографы и рукописи актеров, писателей, драматургов и другие бесценные вещи. Стараниями неутомимого собирателя была составлена история целой эпохи русского театра: портреты в масле, в гравюре, в литографии, в рисунке, фотографии выдающихся мастеров сцены, материалы по оформлению спектаклей, эскизы русских театральных художников и многое другое. Пополняясь с каждым днем, коллекция требовала все новых и новых помещений. Когда полуподвальный этаж дома был занят целиком, настала очередь жилых комнат – детской, буфетной и коридора. Затем для хранения экспонатов приспособили даже конюшню и каретный сарай во дворе.
Свой музей А.А. Бахрушин называл литературно-театральным. В обширном и многообразном собрании выделялись три раздела – литературный, драматический и музыкальный. В первом разделе были собраны издания пьес Пушкина, Грибоедова, Гоголя, Островского, Княжнина, Сумарокова. Немалый интерес представляли журналы, сборники и сочинения по истории театра. Во втором разделе помещались афиши, программы, декорации, портреты, скульптурные изображения актеров и драматургов, предметы театрального быта. Третий отдел состоял из музыкальных инструментов разных времен и народов. Тут были славянские гусли, русские балалайки, китайская флейта, румынская кобза, европейская мандолина, африканские трубы, ноты с автографами известных композиторов и дирижеров и др. Такой обширной коллекции не имел ни один музей.
В 1897 г. Алексей Александрович был избран членом совета Российского театрального общества и возглавил Московское театральное бюро. В том же году он подавляющим большинством голосов был избран в Московскую городскую думу. Этот худой, высокий, немного сутулящийся человек с подслеповатыми глазами, в пенсне, которое постоянно поправлял костлявой рукой, говоривший баском на простом русском языке, пользовался в думе большим авторитетом. Он был там бессменным докладчиком по всем вопросам, связанным с театром.
Бахрушин ежегодно организовывал благотворительные «Вербные базары» в залах Благородного собрания (ныне – Дом Союзов), доходы от которых шли на детское попечительство. В музее сохранился дружеский шарж, изображающий Алексея Александровича с веточкой вербы. Он же был главным распорядителем маскарадов, устраивавшихся каждый год Театральным обществом в пользу артистов-ветеранов. Там ставили шуточные сцены из различных спектаклей.
В начале 1907 г. Московская городская дума поручила Бахрушину заведование Введенским народным домом (ныне – Дворец культуры Московского электролампового завода). Ему удалось собрать хорошую труппу, и рабочие имели возможность смотреть те же пьесы, что шли на центральных сценах города. Меценат отдавал много времени, сил и средств народному театру, но все же главное место в его жизни продолжало занимать коллекционирование. Он собрал богатую библиотеку по истории театра. Кроме того, предметом постоянных поисков стал русский балет. Коллекционер, не жалея собственных денег, покупал старые театральные афиши и билеты, туфли, слепки ступней выдающихся балерин, парики трагиков, письма, начиная с XVIII ст. и до писем Станиславского. Алексею Александровичу удалось даже приобрести щит Орлеанской девы – несравненной Ермоловой, а также мебель и предметы кабинета знаменитой Комиссаржевской.
Известный меценат и капиталист Савва Иванович Мамонтов большую часть своего архива и вещей завещал литературно-театральному музею Бахрушина, в том числе и рояль, на котором когда-то учился играть великий Федор Шаляпин. Когда он освободился из тюрьмы, Алексей Александрович решил устроить в его честь званый обед. Мамонтов долго стоял перед собственным роялем, на котором когда-то учился музицировать знаменитый певец.