Обладая солидной подготовкой, Соловьев изучил множество источников и научных работ, прежде чем смог набросать схему будущей книги. Параллельно он готовил специальные лекционные курсы по отдельным периодам истории России. В начале 1851 г. Соловьев закончил первый том фундаментальной работы. После этого он каждый год пунктуально выпускал очередной том. Последний, 29-й том вышел в свет после смерти Соловьева, в 1879 г.
В своем сочинении Сергей Михайлович попытался дать представление об истории России как о едином процессе, развивающемся по определенным законам. Он писал в предисловии к 1-му тому: «Не делить, не дробить русскую историю на отдельные части, периоды, но соединять их, следить преимущественно за связью явлений, за непосредственным преемством форм, не разделять начал, но рассматривать их во взаимодействии, стараться объяснить каждое явление из внутренних причин, прежде чем выделить его из общей связи событий и подчинить внешнему влиянию – вот обязанность историка в настоящее время, как ее понимает автор предлагаемого труда».
Центральной идеей в процессе исторического развития России Соловьев считал возникновение государства. Те же взгляды отстаивали и историки так называемой государственной школы. Особенности зарождения русской государственности Соловьев связывал с особенностями географии страны, борьбой «леса со степью», взаимоотношениями Руси с соседними народами. Он первым в русской историографии заявил об исторической неизбежности реформ Петра I и постепенном сближении России с Западной Европой, выступив тем самым против славянофилов, которые считали петровские реформы крушением традиций прошлого. Соловьев считал главным не историю завоеваний, а внутренние процессы развития государства. При этом он ставил политическую историю страны на первое место, незаслуженно отодвигая в тень общественно-экономическую жизнь.
Несмотря на отдельные недостатки, труд Соловьева оказал большое влияние на всех последующих историков России благодаря исключительной по силе и выразительности целостной картине русской истории на протяжении многих веков. Идеи исторической закономерности позволили связать в стройную систему огромный исторический материал.
Кроме этого, в 1850 – 1870 гг. Соловьев опубликовал еще целый ряд исследований, таких, как «История падения Польши» (1863 г.), «Император Александр I. Политика, дипломатия» (1877 г.), «Публичные чтения о Петре Великом» (1872 г.). В этих трудах Соловьев выступал за просвещенную монархию и величие России.
В 1864 г. Соловьева избирают членом-корреспондентом, а в 1872 г. – действительным членом Российской Академии наук по Отделению русского языка и словесности.
Кроме большой научной и педагогической работы (а он не только преподавал в университете, но и занимался историей с членами царской семьи), Соловьев посвятил себя организаторской деятельности. В 1864 – 1870 гг. он был деканом историко-филологического факультета, а в 1871-м избирается ректором Московского университета.
Будучи ректором, Соловьев осуществил ряд крупных научно-организационных и культурных проектов в Московском университете. При его непосредственном участии в 1872 г. при университете открылись первые в России высшие женские курсы. Их директором стал профессор всеобщей истории В.И. Герье. Соловьев разделил историко-филологический факультет на три отделения – классической филологии, славянской филологии и исторических наук, – резко повысив этим уровень подготовки специалистов. В 1875 г. в университете проводился I съезд русских юристов.
К сожалению сотрудников и студентов, в 1877 г. Соловьев был вынужден подать в отставку в связи с деятельностью правительственной комиссии по пересмотру университетского устава. Отстаивание недопустимости ликвидации университетской автономии потребовало от него большого мужества и в конечном счете привело к конфликту с правительством. Памятуя заслуги Сергея Михайловича, его назначили директором Оружейной палаты. Также Соловьев являлся председателем Московского общества истории и древностей Российских. Некоторое время он продолжал читать лекции в университете как сторонний преподаватель.
Напряженная научная и организаторская деятельность, потеря любимой работы привели к ухудшению здоровья ученого. Вскоре он тяжело заболел, а 4 октября 1879 г. С.М. Соловьев скончался. Он был похоронен на Новодевичьем кладбище в Москве.