В 1955 году Николай Геннадиевич Басов возглавил группу молодых талантливых ученых, которая проводила исследования частотных характеристик молекулярных осцилляторов. В 1956 году он защитил докторскую диссертацию на тему «Молекулярный осциллятор», в которой суммировал свои теоретические и экспериментальные исследования молекулярного генератора на основе пучков аммиака. За эту работу ему была присуждена степень доктора физико-математических наук.
За период с 1955 по 1956 год Басов и Прохоров создали принципиально новые малошумные квантовые усилители и генераторы радиочастотного диапазона (мазеры), первым из которых стал мазер на основе молекул аммиака.
В 1957 году Басов начал работать над конструкцией квантовых осцилляторов в оптическом диапазоне частот. Идея о возможности распространения принципов и методов радиофизики и квантовой электроники на оптический диапазон частот пришла к ученому еще во время его первых работ над молекулярными генераторами.
Советский ученый полностью переключился на поиск путей создания оптического квантового генератора (получившего в будущем название лазера). Он подключил к своим исследованиям молодых студентов-физиков, в 1959 году организовал в ФИАНе сектор молекулярных генераторов, а в 1963 году – лабораторию квантовой физики. В 1986 году лаборатория Басова стала частью целого отдела, а с 1989 года – и отделения ФИАНа.
Также вместе со своей командой физиков-теоретиков Николай Геннадиевич изучал возможности реализации квантовых генераторов на основе полупроводников. В 1958 году вместе с соавторами Басов опубликовал статью «Квантовомеханические полупроводниковые генераторы и усилители электромагнитных колебаний», в которой высказал идею создания инверсной населенности в полупроводниках путем лавинного размножения носителей тока в импульсном электрическом поле. Эту идею ученый предложил вниманию ученых и в своем докладе на Международной конференции в США в 1959 году. Предложение Басова ознаменовало начало освоения квантовой электроникой оптического диапазона частот.
В 1959 году Николай Геннадиевич Басов и Александр Михайлович Прохоров были награждены Ленинской премией за исследования по созданию молекулярных осцилляторов и парамагнитных усилителей.
В 1960 году американский физик Теодор Меймен сконструировал прибор, в котором реализовал трехуровневый принцип усиления и генерирования красного света. Свое название «лазер» устройство получило от начальных букв английского выражения «light amplification by stimulated emission of radiation» – световое усиление с помощью индуцированного излучения.
В начале 1961 года Басов и его сотрудники предложили и обосновали методы создания полупроводниковых лазеров: с оптической накачкой, инжекционных и с электронным возбуждением. Ученые сформулировали условие инверсии в терминах квазиуровней Ферми и предсказали стационарный режим работы. Результатами дальнейших исследований стало создание инжекционных лазеров в конце 1962 года в СССР и в США.
В 1961 году Басов вместе с В. С. Зуевым, П. Г. Крюковым, В. С. Летоховым занялся вопросами получения мощного излучения. В этом же году совместно с О. Н. Крохиным ученый предложил три различных метода для достижения состояния с отрицательной температурой в полупроводниках при наличии прямых и непрямых переходов. В следующем году ученые работали над возможностью применения лазеров для получения термоядерной плазмы.
Свою идею получения термоядерных реакций при лазерном облучении мишени ученый выдвинул в 1962 году на заседании Президиума АН СССР, а затем на Международной конференции по квантовой электронике в Париже в 1963 году. Вместе с О. Н. Крохиным Басов спрогнозировал и разработал основы лазерного термоядерного синтеза (ЛTC). Хотя в те годы существовали только твердотельные лазеры с энергией импульса меньше одного джоуля и непрерывные лазеры мощностью менее одного ватта, ученый умело спрогнозировал ситуацию на несколько десятилетий вперед. Спустя шесть лет в его лаборатории в ФИАНе будут получены первые нейтроны при лазерном облучении мишени из дейтерия лития.
В то время Басов был лидером и пионером в «лазерных» исследованиях.
В 1963 году вместе с Б. Вулом и Ю. М. Поповым Басов исследовал условия образования структур с отрицательной температурой в полупроводниках.
Результатом сотрудничества Басова и Вула стало создание в этом же году первого полупроводникового лазера на основе арсенида галлия (GaAs). Эти работы стали продолжением исследований Басова по возбуждению полупроводниковых лазеров, начатых еще в 1961 году.
В том же 1963 году Басов принял активное участие в проектах по оптоэлектронике. Результатом его работ стало создание быстродействующих элементов на основе диодных лазеров.