Каролина родилась 22 июля 1807 г. в Ярославле в семье врача Карла Яниша, потомка обрусевшего немца. Девочке исполнился год, когда отцу предложили место профессора в московской Медико-хирургической академии, где он стал преподавать физику и химию. Карл Иванович был широко образованным человеком, серьезно занимался астрономией и живописью, прекрасно знал литературу. Профессорская семья стала жить очень скромно, после того как во время нашествия Наполеона на Москву потеряла все имущество. Яниши проживали в домах и подмосковных имениях друзей или снимали наемные квартиры, но единственной дочери сумели дать блестящее домашнее образование. С раннего детства Каролина знала четыре европейских языка, помогала отцу в его астрономических наблюдениях, неплохо рисовала и играла на фортепиано, много читала и писала стихи на немецком и французском языках. Обнаружив незаурядную одаренность в области словесных наук, 19-летняя барышня помимо немецкого, русского и французского языков свободно владела английским, итальянским, испанским, латинским и древнегреческим, великолепно знала мировую литературу. В обществе она слыла «одаренной самыми разнообразными и самыми необыкновенными талантами».
Впервые как поэтесса Каролина проявила себя в 1826 г. в литературном салоне Елагиных, где читала свои стихи на немецком языке. Полное признание в московском литературном кругу она получила в салоне 3. А. Волконской. Талантливой девушкой восхищались многие писатели, ученые и поэты. Ей посвящали стихи Е. А. Баратынский, П. А. Вяземский, H. М. Языков, А. Мицкевич. Великий немецкий ученый и путешественник А. Гумбольдт, познакомившись с Каролиной в 1829 г., увез с собой рукопись ее стихотворений и перевода на немецкий язык поэмы Мицкевича «Конрад Валленрод», чтобы показать самому И. В. Гете. Великий поэт одобрил их и прислал юной переводчице и поэтессе весьма лестное письмо. По словам его невестки, «тесть всегда хранил эту тетрадь на своем столе».
В салоне княгини Каролина в 1827 г. встретилась с известным польским поэтом Адамом Мицкевичем. Все началось с уроков польского языка, но вскоре отношения одаренной ученицы и наставника переросли в серьезное чувство. Мицкевич был очарован Каролиной, она – влюблена. 10 ноября 1827 г. поэт сделал ей официальное предложение. Отец не препятствовал счастью любимой дочери. Однако против брака племянницы с необеспеченным и политически неблагонадежным поэтом выступил богатый дядюшка, от которого зависела семья Яниш. Чувство долга заставило девушку отказаться от своего счастья, но не от любви. Последний раз они увиделись в апреле 1829 г., и Мицкевич вписал в ее альбом:
Каролина же прощалась навсегда: «Еще раз благодарю тебя за все – за твою дружбу, за твою любовь. Я поклялась тебе быть достойной этой любви, быть такой, какой ты этого желаешь. Не допускай никогда мысли, что я бы могла нарушить эту клятву – это моя единственная просьба к тебе. Жизнь моя, возможно, будет еще прекрасна. Я буду добывать из глубины моего сердца сокровищницу моих воспоминаний о тебе и с радостью буду перебирать их, ибо каждое из них – алмаз чистой воды». Дата объяснения в любви, 10 ноября, стала для Каролины священным днем на всю жизнь. Самые светлые и грустные стихи появлялись в этот день.
Чувства Мицкевича угасли довольно быстро: в Одессе он ухаживал за своей соотечественницей Каролиной Собаньськой, а в Петербурге сделал предложение Целине Шимановской.
Оставшись в одиночестве, Каролина целиком отдалась своему поэтическому призванию. Творчество стало для нее самой жизнью. Лирическая поэзия Каролины Карловны отличалась не столько эмоциональностью или экспрессивностью, сколько проникновенностью чувств и достоверностью, художественным самовыражением и познанием себя и окружающих. Поэтесса выработала свою характерную манеру, несколько холодноватую, отстраненную, реалистично-сдержанную, но в высшей степени эффектную, и в совершенстве овладела стихотворным мастерством. Она разрабатывала жанр стихотворного послания, элегии и своеобразного рассказа в стихах. Сжатый, энергичный, безыскусный поэтический язык Каролины Карловны примечателен нетрадиционной рифмой, которую полной мерой смог оценить лишь Серебряный век.