Считалось, что задача НТС — перебросить все силы на родную землю, и там создавать организацию и распространять идею свободной России, без немцев и большевиков. К концу 1941 года, когда немцы стояли под Москвой и в 1942 году, еще до того, как для рейха прозвучал первый звонок под Сталинградом, подпольные группы НТС действовали в 120-ти городах оккупированной России. Работала сеть тайных типографий. Члены НТС, под самыми невероятными легендами и с самыми разнообразными документами, «колесили по занятой немцами территории России». Устраивались на работу, ездили курьерами между подпольным центром НТС и группами в Киеве, Днепропетровске, Витебске, Орше и других городах. НТС создал целую фабрику добывания и изготовления различных документов. Созданы были даже целые предприятия — фиктивные, полуфиктивные и действительно существующие — для прикрытия собственной подпольной работы. Во время войны, когда миллионы бывших советских граждан, военнопленных и «восточных рабочих» оказались в Германии, Чехословакии, Австрии, под видом эстрадных ансамблей, пропагандистов «восточного министерства», представителей фирм в поисках рабочих, «под десятками масок члены НТС проникали в лагеря военнопленных и „остов“. Потекли в лагеря брошюрки и листовки НТС, стали возникать союзные группы. Оппозиционные, антигитлеровские круги среди немецкого офицерства (будущие авторы заговора 20 июля 1944 года и покушение на Гитлера) искали возможность придать войне политический характер и помочь антикоммунистическому населению России создать самостоятельную организованную силу для борьбы за свободу своей родины». В то же время популярному советскому генералу, некогда защитнику Киева и Москвы, Андрею Андреевичу Власову, капитан Штрик-Штрикфельт, подсказал идею контакта с немецкими антинацистами, представителями германской аристократии, мечтавшей избавиться от люмпена-диктатора. Продумав общую обстановку и формально исходя из знания народных чаяний, Власов выразил готовность возглавить Российское Освободительное Движение и Российскую Освободительную Армию. По его идее, при первом же соприкосновении с частями Красной армии, РОА начнет обрастать полками и дивизиями, защищая Родину, но не Сталина! История прошедшей войны наглядно показала, что надежды генерала Власова не оправдалась. Хотя в последние месяцы войны отряд полковника Сахарова вырос из отряда в 500 человек до нескольких тысяч человек, перешедших к нему советских солдат, но создать что-либо серьезное, могущее переломить ход войны в начале 1945 года представлялось абсурдным. Заговор 20 июля 1944 года не удался, и большинство союзников Власова в антигитлеровских кругах немецкой армии было казнено или потеряло всякое влияние на германское правительство. Даже на пороге крушения Германии, по вполне понятным причинам, Гитлер не решился «развязать Власову руки». Однако для НТС создание РОА открывало новое поле деятельности: десятки тысяч русских людей оказались не только вне колючей проволоки, но и с оружием в руках. Видя в них вооруженное ядро «третьей силы», НТС развернул активную пропагандистскую и политическую деятельность в частях РОА. Особое внимание НТС обращал на школу пропагандистов РОА в Дабендорфе, под Берлином. Там была создана подпольная группа НТС, в которую входил начальник школы, бывший преподаватель Академии Генерального штаба в Москве генерал-майор Федор Иванович Трухин. В результате этого «Дабендорф» превратился, в своего рода, подпольную школу пропагандистов «третьей силы». Тайная работа на оккупированной территории и в самой Германии не могла обходиться без жертв. НТС была квалифицирована немцами, как «запрещенная организация», занимающая «антинемецкой деятельностью», в полном соответствии с обвинительными актами гестапо. Членов Союза, захваченных с поличным, немцы расстреливают. Другие молодые НТСовцы попадают в немецкие тюрьмы и лагеря. Шаг за шагом гестапо раскрыт и разгромлен центр, затем еще один запасной центр, и наконец — тайна тайн — второй запасной центр. В одном только Берлине за всю войну арестовано свыше 50-ти человек: всех вместе — несколько сотен. Многие не вышли живыми из германских тюрем и лагерей. Александр Вюрглер, руководитель подпольной работы в Польше, застрелен агентами гестапо среди бела дня прямо на улице Варшавы. По трагической иронии судьбы ряд членов НТС были арестованы гестапо по доносам подпольной агентуры НКВД. Иные из-за немецкой проволоки попали за английскую и американскую проволоку, и были выданы «советам» союзниками на расправу. Несколько человек, как оказалось, были выданы финнами. За годы немецкой оккупации на занятой советской территории была отстроена значительная организация. Только часть ее оказалась разгромленной немцами. Оставшиеся на свободе члены Союза частично ушли на Запад. Многие остаются, на время прекращая работу, чтобы позже возобновить ее уже при восстановленной советской власти. Подобное происходит и в странах Восточной Европы. Ряд членов Союза остается в Югославии, Чехословакии, Польше, Болгарии. После прихода Красной армии, многие НТСовцы арестованы СМЕРШем и вывезены в СССР. О некоторых из них центр НТС получил сведения значительно позднее, от бывших заключенных, сидевших с ними вместе в концлагерях. В течение послевоенных последующих лет работа НТС развернулась в ряде направлений.