Измерения яркости, цвета и поляризации света неба подтвердили теорию Рэлея. Но в 1907 русский физик Л. И. Мандельштам показал, что если тело, в том числе и воздух, строго однородно, то лучи, рассеянные отдельными молекулами, должны в результате взаимной интерференции гасить друг друга так, что никакого рассеяния вообще наблюдаться не будет. В действительности из-за хаотического теплового движения в среде всегда возникают флуктуации плотности (т. е. случайно расположенные области сгущений и разрежений), на которых и происходит рассеяние. Строгая теория флуктуационного рассеяния, разработанная польским физиком М. Смолуховским (1908) и А. Эйнштейном (1910), привела к тем же формулам, которые были ранее получены в молекулярной теории Рэлея. Однако все эти работы не учитывали запылённости атмосферы. Воздух, даже самый чистый, — высоко в горах, в Арктике и Антарктике — всегда засорён органической и минеральной пылью, частицами дыма, капельками воды или растворов. Эти частицы очень малы (радиус около 0,1
В рассеянии света в атмосфере решающее значение имеет аэрозоль. Немецкий физик Г. Ми (1908) построил теорию рассеяния света частицей произвольного размера, которой широко пользуются в А. о. Эта теория была существенно развита н дополнена советскими учёными В. В. Шулейкиным (1924), В. А. Фоком (1946), К. С. Шифриным (1951) и голландским учёным ван Хюлстом (1957). Расчёты показывают, что характер рассеяния зависит от отношения радиуса частицы a к длине волны l и от вещества частицы. Малые частицы (a/l “ 1) ведут себя так же, как молекулы в теории Рэлея, но чем больше частицы, тем слабее зависимость рассеяния от длины волны. Большие частицы (a/l “ 1) рассеивают свет нейтрально — все волны одинаково. Это, в частности, относится к каплям облаков, радиусы которых в 10—20 раз больше длины волны видимого света. Именно поэтому облака имеют белый цвет. По этой же причине небо становится белесоватым, если воздух пыльный или содержит капельки воды. В исследование яркости и поляризации неба большой вклад внесли советские учёные В. Г. Фесенков, И. И. Тихановский, Е. В. Пясковская-Фесенкова, а в исследование прозрачности облаков, туманов, нижних слоев атмосферы — А. А. Лебедев, И. А. Хвостиков, С. Ф. Родионов, американские учёные Д. Стреттон и Г. Хаутон, французские учёные Э. и А. Васей, Ж. Брикар.
Наряду с экспериментальными работами создавались также методы расчёта распределения яркости и поляризации по небу, для чего необходимо учитывать многократность рассеяния света и отражения от земной поверхности. Для этого случая русским физиком О. Д. Хвольсоном (1890) было предложено уравнение переноса излучения. Для безоблачного неба влияние многократного рассеяния не очень велико, но для облаков, которые представляют собой сильно мутные среды, это — основной фактор, без которого нельзя правильно рассчитать прозрачность облаков, отражение и световой режим внутри них. Большой вклад в разработку методов решения уравнения переноса внесли советские учёные В. А. Амбарцумян (1941—43), В. В. Соболев (1956), Е. С. Кузнецов (1943—45) и индийский учёный С. Чандрасекар (1950).