Журналистская деятельность Ч. была посвящена задачам борьбы против царизма и крепостничества. «... Он умел, — писал В. И. Ленин, — влиять на все политические события его эпохи в революционном духе, проводя — через препоны и рогатки цензуры — идею крестьянской революции, идею борьбы масс за свержение всех старых властей» (Полн. собр. соч., 5 изд., т. 20, с. 175). В 1855—57 Ч. выступал преимущественно с историко-литературными и литературно-критическими статьями, отстаивая реалистическое направление в литературе, пропагандируя служение литературы интересам народа. Он исследовал историю русской журналистики и общественной мысли конца 20— 40-х гг. 19 в. («Очерки гоголевского периода русской литературы», 1855—56), развивая традиции демократической критики Белинского. Анализируя «с приноравливанием к нашим домашним обстоятельствам» эпоху Просвещения в Германии («Лессинг. Его время, его жизнь и деятельность», 1857), Ч. выяснял исторические условия, в которых литература может стать «... главною двигательницею исторического развития...» (Полн. собр. соч., т. 4, 1948, с. 7). Ч. высоко оценивал А. С. Пушкина и особенно Н. В. Гоголя: лучшим современным поэтом считал Н. А. Некрасова.
С конца 1857 Ч., передав отдел критики Н. А. Добролюбову, сосредоточил всё своё внимание на экономических и политических вопросах. Включившись в журнальную кампанию по обсуждению условий предстоящей крестьянской реформы, Ч. в статьях «О новых условиях сельского быта» (1858), «О способах выкупа крепостных крестьян» (1858), «Труден ли выкуп земли?» (1859), «Устройство быта помещичьих крестьян» (1859) и др. подверг критике либерально-дворянские проекты реформы, противопоставляя им революционно-демократическое решение крестьянского вопроса. Он выступал за ликвидацию помещичьей собственности на землю без всякого выкупа. В декабре 1858, окончательно убедившись в неспособности правительства удовлетворительно решить крестьянский вопрос, он предупреждал о невиданном разорении крестьянских масс и призывал к революционному срыву реформы.
Преодолевая антропологизм, Ч. приближался к материалистическому пониманию истории. Он неоднократно подчёркивал, что «... умственное развитие, как политическое и всякое другое, зависит от обстоятельств экономической жизни...» (там же, т. 10, 1951, с. 441).
Для обоснования своей политической программы Ч. изучал экономические теории и, по словам К. Маркса, «... мастерски показал... банкротство буржуазной политической экономии...» (Маркс К. и Энгельс Ф., Соч., 2 изд., т. 23, с. 17). В исследованиях «Экономическая деятельность и законодательство» (1859), «Капитал и труд» (1860), «Примечания к „Основаниям политической экономии” Д. С. Милля» (1860), «Очерки политической экономии (по Миллю)» (1861) и др. Ч. вскрыл классовый характер буржуазной политэкономии и противопоставил ей собственную экономическую «теорию трудящихся», которая доказывает «... необходимость заменения нынешнего экономического устройства коммунистическим...» (Полн. собр. соч., т. 9, 1949, с. 262). Экономическая теория Ч. явилась вершиной домарксистской экономической мысли. Ч. отвергал неизбежность эксплуатации и утверждал, что экономические формы (рабство, феодализм, капитализм) преходящи. Критерием превосходства одной формы над другой он считал способность к обеспечению роста производительности общественного труда. С этой позиции он с исключительной глубиной критиковал крепостничество. Признавая относительную прогрессивность капитализма, Ч. критиковал его за анархию производства, за конкуренцию, кризисы, эксплуатацию трудящихся, за неспособность обеспечить максимально возможную производительность общественного труда. Переход к социализму он считал исторической необходимостью, обусловленной всем развитием человечества. При социализме «... отдельные классы наемных работников и нанимателей труда исчезнут, заменившись одним классом людей, которые будут работниками и хозяевами вместе» (там же, с. 487).
Ч. видел, что экономика России уже начала подчиняться действию законов капитализма, но ошибочно полагал, что Россия сможет избежать «язвы пролетариатства», т.к. вопрос о «характере перемен в русском экономическом быте» ещё не решен. В статьях «О поземельной собственности» (1857), «Критика философских предубеждений против общинного владения» (1858), «Суеверие и правила логики» (1859) и др. Ч. выдвинул и обосновал идею возможности для России миновать капиталистическую стадию развития и через крестьянскую общину перейти к социализму. Эта возможность, по мнению Ч., откроется в результате крестьянской революции. В отличие от Герцена, полагавшего, что социалистический строй в России разовьётся из патриархальной крестьянской общины самостоятельно, Ч. считал непременным залогом этого развития содействие индустриально развитых стран. Эта идея, ставшая реальностью для отсталых стран с победой Октябрьской социалистической революции в России, в тех исторических условиях была утопической. Наряду с Герценом Ч. — один из родоначальников