Поскольку де Молэ был твердо убежден в возможности и необходимости отвоевать Святую Землю у магометан путем нового Крестового похода, базой которого должен был стать остров Кипр (кипрский король из рода Лузиньянов твердо обещал рыцарям Красного Креста всемерную поддержку и военную помощь), он сразу же занялся вербовкой новых наемных войск в помощь ослабленному потерями орденскому войску. Этому обстоятельству благоприятствовало наличие имевшейся в его распоряжении орденской сокровищницы, спасенной из осажденного Аккона. Пока шла вербовка наемников, де Молэ лично отплыл в Европу, надеясь уговорить королей Франции, Кастилии, Леона, Арагона, Наварры и Англии, а также самого римского папу принять участие в организации нового Крестового похода и оказать Ордену срочную помощь. Но все венценосцы, к которым де Молэ обращался с просьбой о помощи, предпочли ограничиться достаточно туманными обещаниями. Поэтому у Великого Магистра Ордена Храма в течение первых пяти лет его пребывания на Кипре руки были фактически связаны.
Когда в 1299 г. войско монголо-татар во главе с Великим ханом Газаном в очередной раз вторглось с территории завоеванного монголами Ирана в мусульманскую Сирию и одержало победу над армией египетских мамелюков, Жак де Молэ немедленно попытался установить контакт с царем Армении (Киликии) и победоносными монголами, чтобы объединенными силами нанести удар по мусульманам. Однако его планам не суждено было воплотиться в жизнь. Тогда де Молэ принял решение, не терять даром времени, и, в ожидании дальнейшего продвижения монголов в Святой Земле, собственными силами напасть на побережье Святой Земли, чтобы создать там плацдарм для последующего наступления в глубь захваченных мусульманами Сирии и Палестины.
20 июня 1300 г. им была предпринята попытка неожиданным нападением овладеть расположенной на побережье и обороняемой сильным мусульманским гарнизоном крепостью Тортозой. Однако, вследствие несогласованности действий между участниками нападения, в частности, тамплиерами, с одной стороны, и «рыцарями Кипра» (госпитальерами-иоаннитами в союзе с рыцарями Ордена Святого Самсона) с другой, эффект внезапности был утрачен, и развернулась целая серия кровопролитных схваток за овладение мусульманской твердыней, приведших к большим потерям среди осаждающих. В конце концов иоанниты, разуверившись в успехе предприятия, отказались от продолжения борьбы и отплыли обратно на Кипр. Что же касается тамплиеров, то они овладели небольшим прибрежным островом Антарадос, расположенным в непосредственной близости от Тортозы, и начали незамедлительно готовиться к осаде. Но вскоре, в самый разгар осадных работ, де Молэ стало известно об отступлении монгольского войска из Святой Земли. Великий Магистр приказал укрепить остров, обеспечив все возможности его успешной обороны от ожидавшихся ответных нападений мусульман, и в то же время, используя остров как морскую базу, вести с него постоянную каперскую войну против кораблей неверных, курсировавших в прибрежных водах. Невзирая на порой весьма ощутимые потери, де Молэ удавалось успешно действовать в соответствии с этим планом на протяжении двух лет. Когда же осенью 1302 г. тамплиерская военно-морская база на острове Антарадос, в свою очередь, подверглась нападению сильного мусульманского флота, храмовникам в упорных боях удалось сорвать все попытки сарацин высадиться на острове и овладеть им. Тем не менее, мусульмане, сжав Антарадос в кольце морской блокады, отрезали его ото всех источников снабжения, поставили тамплиерский гарнизон перед угрозой голодной смерти и тем, в конце концов, вынудили храмовников к капитуляции. Мусульмане обещали сохранить им жизнь и свободу, но, как это нередко бывало и раньше, не сдержали свое обещание. В период осады пали в бою 120 рыцарей Храма и 300 наемных солдат. После сдачи гарнизона в плен сарацины перебили остававшихся к тому времени в живых 500 наемников, а немногих уцелевших рыцарей Храма доставили в цепях в Каир. Там пленники были заключены в темницу, в которой, отказавшись отречься от Христа и принять ислам, и закончили свои дни.