С этой целью в 1810 году Вильгельм совершил «литературное путешествие», которое привело его в университетскую библиотеку Марбурга. Здесь он разыскал редкие древнегерманские манускрипты. Якоб же, который не мог так свободно распоряжаться своим временем, добирался до библиотечных сокровищ иными путями. Так, он обратился с «настоятельной просьбой» к одному из своих знакомых в Трире внимательно посмотреть, нет ли там в близлежащих монастырях рукописей древней немецкой поэзии. Его интересовали тексты с древнейшего периода по XVII век. В этом же письме он признавался, что еще во время своего пребывания в Париже в 1805 году с Савиньи он принял твердое решение самым основательным образом изучить древнегерманскую литературу: «С тех пор мой интерес к истории и поэтическому искусству наших предков усиливался все больше и больше».
На протяжении пяти лет братья Гримм интенсивно работают в новой научной области, публикуют ряд статей. Лишь после этого стали думать о выпуске своих собственных книг.
Первые литературные и научные выступления братьев Гримм относятся к 1811 году, когда Якоб опубликовал работу «О старонемецком мейстерзанге», а Вильгельм напечатал перевод «Древнедатских героических песен, баллад и сказок». Одновременно Якоб напряженно работает над испанскими романсами, которые он обнаружил в одном старинном издании. «Это были замечательные, удивительно поэтичные вещи и притом крайне редкие», — писал о сборнике его брат. Но тогда Якобу не удалось договориться с кем-нибудь из издателей о выпуске книги. Она появилась лишь в 1815 году под названием «Silva de romances viejos» — сборник старинных испанских романсов. Вильгельм в 1813 году издает переведенные им «Три древнешотландские песни».
Еще до падения Наполеона Якоб при поддержке Вильгельма занимался изучением животного эпоса «Лис Рейнхарт» («Рейнеке-Лис»), исследовал историю его сюжетов. Однако книга вышла лишь в 1834 году.
Хотя братья Гримм и работали согласованно и через всю жизнь пронесли чувство братской любви и привязанности, каждый сохранял свою индивидуальность, которая проявлялась как в характере, так и в методе изучения, а отчасти и направлении исследования. Так, Якоб обладал строгим аналитическим умом исследователя, Вильгельм же, будучи более «художественной натурой», занимался преимущественно собиранием, классификацией и изданием памятников древней поэзии. Хотя он и снабжал издания старинных песен учеными сопроводительными статьями, а сборнику «Древнедатских героических песен» предпослал внушительное предисловие, в первую очередь его привлекало в них мастерство поэтического перевода. «Вновь раскапываются и извлекаются на свет источники отечественной поэзии», — писал он в предисловии к «Героическим песням».
В то время о поэзии северных стран известно было мало, и Вильгельм хотел привлечь к ней внимание. «Солнце Гомера, — писал он, — простерло свое сияние и на эти ледяные горы, рассыпало свои драгоценные камни по зеленым долинам... Таким мне представляется достойное удивления богатство эпической поэзии — стихи глубочайшего внутреннего содержания, которые когда-либо возникали в душе человека». Увлеченный самобытностью древней нордической поэзии, проникнутой духом мифов, Вильгельм превозносил эти песни. Восходящие к языческим временам, они имели для Вильгельма чистое звучание подлинно народной поэзии. В них жила давным-давно прошедшая эпоха с ее невероятно ярким бытием, когда люди еще не научились скрывать радость и горе, мужество и преданность, боль и страдание. «Что мы любим во всех этих песнях, — признавался Вильгельм, — такэто звучащую в них скорбь или радость сердца. Мы должны почитать их как нечто самое высокое, ибо из них одних исходит все то, что можно выразить правдой, красотой, поэзией или чем-либо еще. В том-то и состоит большое отличие фольклора от искусства, что он не ведает пустынь и восторженно полагает, будто целый мир, зеленый и свежий, весь проникнут и воспламенен поэзией, и еще знает, что все находится под властью неба, что нет ничего такого, что ускользнуло бы от его внимания, вплоть до волоса на голове. Поэтому фольклор не содержит ничего, кроме того, что необходимо, поэтому он презирает внешний блеск, как певчие птицы — яркие перья».
В работе над «Древнедатскими героическими песнями» Вильгельм проявил себя как прекрасный поэт-переводчик. Предисловие к песням он закончил такими словами: «В Швеции есть сага о старике, который сидит на дне морском и живет вечно, окруженный музыкой, подыгрывая на арфе танцам эльфов; у детей, которые приходят на берег и видят, как он одинок, он пробуждает желание петь. Так пусть же эти песни пробуждают такое же желание!»