Однако настоящее открытие Смирнова для всесоюзного кинозрителя произошло через два года благодаря мэтру отечественной комедии Леониду Гайдаю. В новелле «Вождь краснокожих» из фильма «Деловые люди» он доверил Смирнову роль Ьилла — добродушного увальня, решившего заработать себе на жизнь с помощью киднеппинга.
Фильм имел прекрасный прием у публики, причем львиная юля успеха выпала именно на новеллу «Вождь краснокожих», в которой помимо нашего героя участвовало еще двое актеров: Георгий Вицин и Сережа Тихонов. После этого успеха актер А. Смирнов начал свое триумфальное шествие по съемочным площадкам страны, получая приглашения сниматься от самых разных режиссеров. Так, он снялся у Леонида Быкова в «Зайчике», у Элема Климова в «Добро пожаловать, или Посторонним вход воспрещен» (оба фильма вышли в 1964 году), у Леонида Гайдая в «Операции «Ы», или других приключениях Шурика» (1965), у Ролана Быкова в «Айболите-66» (1966), у Андрея Тутышкина в «Свадьбе в Малиновке» (1967), у Виктора Садовского в «Удар, еще удар», у Евгения Карелова в «Семь стариков и одна девушка» (оба — 1968).
Все перечисленные фильмы, несмотря на их разный художественный уровень, оказались настолько популярными у зрителей, что все актеры, занятые в них, мгновенно превратились в национальных кумиров. И в большей степени это относилось к V Смирнову, который, сыграв в этих картинах не только главные роли, но и роли второго плана, сумел стать одним из любимых комиков советского кино. Когда Смирнов шел по улицам побого советского города, не было человека, который не узнал бы его — начиная от детей и заканчивая пенсионерами. Короче, слава этого актера тогда стояла вровень со славой другого комика кино — Савелия Крамарова.
Между тем в повседневной жизни Смирнов был несколько иным человеком, чем его экранные герои. Он был убежденный холостяк, и единственной женщиной, которая коротала с ним дни в ленинградской коммуналке, была его мама, которую он безумно любил. Жили они скромно, совсем не так, как принято жить семье актера, имеющего всесоюзную славу. Хотя иногда артистическую тусовку сотрясали слухи о шумных гулянках Смирнова, которые он устраивал или на съемочной площадке, или в стенах родного театра. Однако кто из известных артистов не отметился на этом поприще? К тому же поводов для огорчений у Смирнова было предостаточно. Например, он всегда мечтал играть драматические роли, и слава комика его откровенно тяготила. А режиссеры и слышать не хотели о том, чтобы доверить ему серьезную роль. Хотя были в этом ряду и исключения. Причем в основном это касалось режиссеров, которые работали на студиях союзных республик.
В 1967 году Смирнова пригласили на Белорусскую киностудию для участия в фильме «Житие и вознесение Юрася Братчика» (первоначальное название картины — «Христос остановился в Гродно»), Фильм рассказывал о далеких временах средневековья, когда на территории Белоруссии свирепствовала чума. И вот в разгар этого бедствия в Гродно приезжает группа комедиантов. Одного из них, который изображал из себя апостола Петра, играл Смирнов.
К сожалению, работа над этим фильмом была сопряжена с массой трудностей цензурного характера, когда высокие чиновники из Госкино буквально резали картину по живому. На почве этого в съемочной группе стали возникать скандалы, ряд актеров даже собирались уйти из фильма. Когда картину все же удалось завершить, она прошла малым экраном, и массовый зритель ее так и не увидел.
В другом случае, когда нашему герою предложили сыграть серьезную роль, речь идет о Киевской киностудии. Режиссеры А. Швачко и И. Самборский, зная о фронтовых заслугах актера, пригласили его в 1968 году в свой фильм «Разведчики». Фильм получился откровенно слабый, однако в прокате 1969 года он занял 10-е место, собрав 35 млн. зрителей. Смирнов сыграл в нем роль разведчика, который жертвовал жизнью, прикрывая отход своих товарищей. В этом же эпизоде вместе с ним «погибал» и Л. Быков — человек, которого актер считал одним из преданных своих друзей. Их дружба началась в начале 60-х, когда Л. Быков переехал из Киева в Ленинград и снял Смирнова в своем фильме «Зайчик». Однако этот фильм оказался неудачным дебютом режиссера Л. Быкова, и после него ему пришлось ждать целое десятилетие, чтобы доказать зрителям и критикам свое право заниматься режиссурой. В 1974 году на экраны страны вышел фильм «В бой идут одни «старики», в котором Л. Быков сыграл роль командира эскадрильи Титаренко, а Смирнов — его механика. Именно эта роль впервые по-настоящему высветила способность Смирнова играть драматические роли. В одном из разговоров с коллегами он тогда с горечью отметил: «Как жаль, что я так поздно нашел своего режиссера».
Последней крупной работой Смирнова оказалась комедия чехословацкого режиссера Олдриджа Липского «Соло для слона с оркестром». Артист сыграл в ней клоуна по фамилии… Смирнов. В прокате 1976 года картина заняла 20-е место, собрав на своих просмотрах 24,8 млн. зрителей.