Так как Мюллер кончил университет, то он быт освобожден от многих предметов, которые должны были проходить другие студенты в миссионерской школе. Особое внимание он обратил на еврейский язык, в котором он и раньше имел хорошие успехи. Ежедневно 12 часов он проводил за чтением книг, и на коленях, молясь Богу, чтобы Он благословил его и сохранил от той духовной смерти, к которой, как он выражался, приводит чрезмерное учение. Пробыв в Лондоне 2 месяца, Мюллер вдруг заболел, и уже не думал о выздоровлении. «Я очень хотел разрешиться и быть с Господом», пишет Мюллер, но когда доктор сказал ему, что он поправится, то ЭТО его опечалило, так велико было его желание уйти к своему Господу.
Друзья советовали Мюллеру, для скорейшего выздоровления, уехать из города в провинцию, но он не особенно хотел это делать и он молился Богу, говоря: «Господи, я с радостью подчиняюсь Твоей воле, я готов уехать, если это угодно Тебе. Поэтому дай мне узнать Твою волю через решение врача. Если он скажет, что отъезд будет мне во благо, то уеду, а если скажет, что все равно, я останусь здесь». Врач ответил, что самое хорошее, — это уехать. Тогда Мюллер переехал в Тенмоут. Там проведенное время сыграло великую роль для дальнейшей его жизни.
Окрепши телесно и духовно, он вернулся в Лондон с маленького курорта на юге Девоншира. Перемена в нем была настолько большая, что он называет ее своим вторым обращением. Имея великую жажду кое-что делать для своих товарищей студентов, он ежедневно устраивал собрания с 6-9 утра, где молились Богу и изучали Слово Божие. А по вечерам после общей молитвы, он ещё пребывал в одиночной молитве до 1 и 2 ночи, но и тогда он был преисполнен такой энергией и радостью, что еле мог заснуть, а в 6 час. утра он снова звал студентов на утреннюю молитву.
На просьбу перед обществом, чтобы ему вскоре указали поле деятельности, он не сразу получил ответ. Прошло 5 или 6 недель, и Мюллер сильно скорбел, что ничем не может способствовать делу Божьему. Потом ему пришло в голову, что он ошибся, ожидая, пока люди его вышлют на миссионерскую работу. И потому решил немедленно начать работу среди лондонских евреев, несмотря на то, имеет он звание полноправного миссионера, или нет. Он начал распространять среди них христианскую литературу, проповедовать Евангелие и вместе разбирать св. Писание с 50 еврейскими мальчиками, а, кроме того, еще работал учителем в Воскр. школе. «В этой работе», он говорит, «я испытал много радости и удостоился чести быть гонимым за имя Христово и терпеть насмешки».
Молодой миссионерский студент скоро убедился, что его взгляды уже не совсем сходятся с порядками миссионерского общества, особенно то, что он не желал подчиняться человеческому руководству, но слушаться лишь св. Духа. Также он не мог обещать всё свое время уделять лишь работе среди евреев, и ему казалось, что в Библии указан путь справедливее: сперва к. иудеям, но если они Евангелие не принимают, то работать среди тех, кто христиане только по названию. В конце 1829 года он переселился в Девон, чтобы там провести каникулы у своих друзей. Там он свое положение обдумал обстоятельнее и, наконец, написал миссионерскому обществу и изложил свои взгляды, и предложил служить обществу без жалования, если только оно разрешит ему работать там и тогда, как укажет ему Господь.
Хотя он находился в чужой стране и имел мало друзей, Мюллер уже пришел к убеждению, что о материальном нет нужды заботиться. Он говорил:
«Пока я только буду верно, служить Господу, т. е. пока от всего сердца буду прежде искать Царствия Божия и правды Его, до тех пор сам Бог позаботится обо всем остальном». Вот те обетования Божии, которые вдохновляли сделать этот решительный шаг: «Просите, и дано будет вам. Ищите, и найдете, стучите, и вам отворят. Ибо всякий просящий получает, и ищущий находит, и стучащему отворят». (Мтф. 6: 7-8). «И если чего попросите у Отца во имя Мое, то сделаю, да прославится Отец в Сыне. Если чего попросите во имя Мое, Я то сделаю». (Иоан.14:13-11). «Посему говорю Вам: не заботьтесь для души вашей, что вам есть и что пить, ни для тела вашего, во что одеться. Душа, не больше ли пищи, и тело — одежды?» (Мтф. 6: 25-34).
В ответ на свои письма Мюллер получил след ответ от секретаря общества:
«Лондон, Общество распространения христианства среди евреев. На заседании миссионерского комитета 27 янв. 1830 года было зачитано письмо г-на Мюллера и решено написать ему следующий ответ. Хотя комитет искренне радуется всякому действию под руководством Св. Духа, всё же ему кажется, что обществу не следует поддерживать такого работника, который не подчиняется его руководству, и пока Мюллер будет придерживаться своих взглядов, оно не может его считать своим работником, но если он готов изменить свои убеждения, общество готово возобновить свою связь с ним».