В сентябре 1936 г. ЦК КП Аргентины направил Григулевича в Испанию. Служил адъютантом по международным поручениям комиссара 5-го полка В. Видали, адъютантом начальника штаба армии Мадридского фронта генерала Рохо, работал переводчиком советского полпредства в Мадриде, был завербован (предположительно сотрудником представительства НКВД в Испании Н. С. Фридгутом), с марта 1937 г. — выполнял задания резидента НКВД в Испании А. Орлова-Никольского. В мае 1937 г. участвовал в ликвидации лидера троцкистской «Объединенной рабочей марксистской партии» (ПОУМ) А. Нина.
В конце 1937 г. был отозван в СССР и в апреле 1938 г. вместе с другим разведчиком «Марио» послан в Мексику с целью ликвидации Л. Д. Троцкого. Однако в связи с побегом А. Орлова на Запад был вынужден вернуться в Москву и прибыл в Мексику лишь в феврале 1940 г. Участвовал в нападении группы боевиков во главе с мексиканским коммунистом, известным художником Д. Сикейросом на виллу Троцкого в пригороде Мехико Койоакане в мае 1940 г. По возвращении из Мексики принимал участие в ликвидации агентов охранки в Литве, обеспечивая выход боевиков на объекты операций.
В конце 1940 г. вернулся в Аргентину в качестве руководителя нелегальной разведывательно-диверсионной группы. После начала Великой Отечественной войны руководство советской внешней разведки поставило перед Григулевичем задачу создать в Аргентине диверсионную работу по срыву поставок нацистской Германии горючего, продовольствия, сырья, других стратегических материалов из латиноамериканских стран. Группой было заложено более 150 мин, потоплены многие транспорты, направлявшиеся в Германию, уничтожено несколько складов в портах Аргентины. В результате к середине 1943 г. вывоз чилийской селитры через Буэнос-Айрес резко сократился. В 1943 г. Григулевич на короткий срок был отозван в Москву, где состоял в негласном штате 4-го управления НКГБ СССР, но вскоре вернулся в Аргентину, где его группа продолжала боевую работу вплоть до середины 1944 г., когда из Центра поступило указание свернуть диверсионную деятельность.
В послевоенные годы жил в Мексике под именем Теодоро Б. Кастро. Сблизился с представителями костариканского революционного движения Хосе Фигереса Феррера, которые в эмиграции готовили государственный переворот в своей стране, содействовал в выработке их идеологической платформы. После захвата власти в Коста-Рике эмигранты предложили «т. Кастро» занять «любой пост в правительстве». От предложения он отказался, но, используя связи с новым правительством, создал для себя уникальное прикрытие: в 1951 г. стал временным поверенным в делах Коста-Рики в Италии и официальным советником делегации республики на 6-й сессии Генеральной Ассамблеи ООН. В мае 1952 г. «т. Кастро» вручил вверительные грамоты чрезвычайного посланника и полномочного министра Республики Коста-Рика президенту Италии. Одновременно являлся посланником при Папском престоле в Ватикане и по совместительству — посланником в Югославии.
В начале 1953 г. Григулевич был срочно отозван в СССР. Высшее руководство поручило ему подготовку ликвидации руководителя СФРЮ Иосипа Броз Тито. Операция был отменена ввиду смерти И.В. Сталина.
Осенью 1953 г. Григулевич был уволен из органов госбезопасности и занялся научной работой. Его первая крупная работа — монография «Ватикан. Религия, финансы, политика» (1957) была защищена им в качестве кандидатской диссертации. В 1957–1960 г.г. — зам. зав. латиноамериканским отделом Госкомитета по культурным связям с зарубежными странами при СМ СССР. С 1960 г. — старший научный сотрудник, с 1970 г. — зав. сектором Института этнографии АН СССР. В 1965 г. защитил докторскую диссертацию по своей монографии «Культурная революция на Кубе». Член-корреспондент АН СССР (1979). Был главным редактором журнала «Общественные науки в СССР». Основные научные труды посвящены истории и современной практике католицизма, его роли в странах Латинской Америки, истории папства и инквизиции и др. Им были написаны биографии С. Боливара, Ф. де Миранды, Б. Хуареса, П. Вильи, X. Марти, Э. Че Гевары, А. Сесара Сандино, К. Фонсеки Амадора, С. Альенде, Д. А. Сикейроса, У. Фостера и др., многочисленные брошюры и статьи. Многие работы опубликованы под псевд. «Иосиф Лаврецкий» (фам. матери).
Награжден орденами Красного Знамени, Красной Звезды, Дружбы народов, венесуэльским орденом Франсиско Миранды, кубинской медалью «XX лет Монкады».
ГРИНЧЕНКО Симона Исааковна (1918–1964). Майор госбезопасности. Урожденная Кримкер. Жена чекиста В. В. Гринченко. Участница Гражданской войны в Испании, в Великую Отечественную войну капитан, партизанка отряда особого назначения. Сотрудник ПГУ МГБ, работала в нелегальной резидентуре в Аргентине. Умерла в Аргентине. Похоронена в Москве на Новодевичьем кладбище.