Зимой 1904 г. И. Арманд вместе с детьми уезжает в Швейцарию. Там она знакомится с В. И. Лениным, с того же момента порывает с партией эсеров и становится на путь большевизма. В партии большевиков И. Арманд исполняла обязанности связной, вела большую пропагандистскую работу. За революционную деятельность через год ее подвергли аресту. Благодаря амнистии для политзаключенных, объявленной 17 октября 1905 г., И. Арманд удается избежать суда. Чтобы не быть арестованной вновь, она, выйдя из тюрьмы, переходит на нелегальное положение.
Однако вскоре снова попадает в руки царской охранки. На этот раз состоялся суд, который приговорил ее к ссылке в Архангельскую губернию. Через год И. Арманд удается оттуда бежать. Она возвращается в Москву, какое-то время живет там нелегально. Затем по поддельным документам И. Арманд уезжает во Францию.
В Париже И. Арманд вновь встречается с Лениным. В это время, по мнению ряда историков, у них возникают близкие отношения. Многие исследователи утверждают, что по-настоящему Ленин любил только И. Арманд.
И. Арманд с радостью откликалась на многие предложения Ленина. Так, даже вначале по своей собственной инициативе она стала давать русским революционерам уроки французского языка и преподавать литературу. Кроме того, И. Арманд стала активно выступать в печати. В 1912 г. она возвращается в Россию, но спустя несколько месяцев снова оказывается в тюрьме. Ее муж вносит залог, после чего И. Арманд освобождают и она уезжает к Ленину в Краков. После Кракова они живут в Париже. Там И. Арманд возглавляет легальное революционное издание под названием «Работница». Типография, в которой оно печаталось, находилась во Франции, оттуда «Работницу» переправляли в Россию. В 1914 г. в Бельгии состоялся съезд Второго интернационала. Поскольку И. Арманд свободно разговаривала на французском языке, ее делегировали на эту встречу для переговоров с лидерами движения. В Бельгии И. Арманд достигла многого: достаточно сказать, что результатом ее деятельности стала консолидация всех сил и политических партий. Можно также отметить, что это было хорошей подготовкой для создания Третьего интернационала, в основе которого лежала большевистская программа. После Бельгии путь И. Арманд лежал в Швейцарию. В планах революционерки – созыв международной женской конференции. Конференция состоялась, однако большинство делегаток не поддержали ни лозунги коммунистов, ни их программу.
Примерно такая же ситуация сложилась и на молодежной конференции, которая состоялась почти сразу же после женской. Далее И. Арманд возвращается в Париж. Там она занимается большевистской агитацией в среде французских социалистов. Вокруг нее группируются сочувствующие идеям Циммервальдской конференции. Ленин организовал на ней левую циммервальдскую фракцию и выдвинул политические лозунги, однако в манифест конференции они не вошли.
После победы большевиков в 1917 г И. Арманд приезжает в Россию и вместе с товарищами по партии ведет большую общественно-политическую работу. Прежде всего она пропагандирует «Апрельские тезисы» Ленина, а также посещает рабочие собрания, выступая там с докладами. Помимо этого, ее избирают депутатом Московской городской думы. И. Арманд также пишет статьи на политические темы в ряде газет. Следует отметить, что более всего И. Арманд привлекала агитационная работа.
Поэтому, когда ее избрали членом ВЦИК и назначили председателем Московского губернского совета народного хозяйства, И. Арманд недолго оставалась на этих постах.
В 1919 г. И. Арманд покидает Россию, чтобы помочь пленным русским солдатам возвратиться домой из Польши. Эта миссия осуществлялась под эгидой Красного Креста, и Арманд приняла в ней самое деятельное участие. После окончания миссии она вновь прибывает в Россию, где ее назначают заведующей женским отделом ЦК партии. По инициативе И. Арманд был создан журнал «Коммунистка». Кроме того, она пишет статьи, которые регулярно выходят в свет в центральном органе большевистской печати – газете «Правда».