В январе 1837 года в церкви состоялось бракосочетание Жоржа Дантеса и Е.Н. Гончаровой.
В 1855 году здесь состоялось отпевание Огюста де Монфера-на — замечательного архитектора, создателя Александрийской колонны и Исаакиевского собора в Санкт-Петербурге.
В церкви Святой Екатерины совершались хиротонии епископов. Здесь венчались члены августейших фамилий. На торжественных богослужениях присутствовал весь царский двор. Ее прихожанами были многие русские аристократы, принявшие католическое вероисповедание: княгиня Зинаида Волконская, княгиня Александра Голицына, князь Иван Гагарин, Петр Чаадаев, будущий декабрист Михаил Лунин и многие другие.
Особую славу и гордость церкви составляли ее первоклассный хор, солисты-итальянцы и великолепный орган, один из лучших в Европе. Прекрасная акустика делала звучание музыки поистине божественным. Здесь исполнялись духовные сочинения знаменитых композиторов: Монфредини, Сарти, Чимарозы, Паизиелло (нередко под управлением самих авторов), а в дни своего пребывания в Петербурге в 1909—1910 годах играл на органе литовский художник и композитор Константинас Чюрленис.
Неоценимый вклад был внесен служителями прихода Святой Екатерины в дело образования в Петербурге. Еще во время строительства храма, в 1769 году, была открыта школа с десятью классами, в которых обучались от 100 до 200 детей.
В царствование Павла I при храме Святой Екатерины была открыта так называемая коллегия — школа-интернат для дворянских детей, некоторое подобие Смольного института, но для детей обоего пола. Здесь обучали естественным наукам, теологии, философии, истории, иностранным языкам. В стенах коллегии получили образование представители многих знатных родов России: Барятинских, Волконских, Вяземских и других. В 1839 году при храме открывается женская гимназия. В 1875 году гимназия вместе с интернатом была переведена в специально выстроенный для этого четырехэтажный флигель во дворе храма.
В 1889 году при храме открылась бесплатная начальная школа для девочек, а в 1896 году священник церкви Святой Екатерины Антоний Малецкий открыл на Кирилловской улице приют для беспризорных детей.
Российские самодержцы поручали храм разным монашеским орденам: Екатерина II — францисканцам, Павел I — иезуитам (1800—1815), а Александр I, после высылки иезуитов, отдал храм доминиканцам (1816—1892).
С 1892 года храм управляется епархиальными священниками, однако община доминиканцев продолжала существовать.
С 1855 по 1857 год викарным священником храма Святой Екатерины был Зигмунд Щесны-Фелинский, будущий архиепископ Варшавы. С 1907 по 1914 год интернатом для девочек и женской гимназией руководила св. Урсула Лдуховская.
Накануне большевистского переворота 1917 года приход насчитывал более тридцати тысяч верующих.
В этой знаменитой церкви суждено было генералу Моро найти свой последний приют.
Во время торжественной церемонии отпевания героя Гогенлиндена почетные места в первых рядах занимали члены дипломатического корпуса. Преподобный отец Розавен, иезуит бретонского происхождения, прочитал заупокойную мессу. В конце службы гроб с телом Моро был установлен в склеп в самой церкви справа от входа. Чуть позже граф Шувалов (Морис Гарсо пишет граф Увалов, но мы прощаем французам незнание сложных для произношения русских фамилий. — А. З.