Крупных успехов добился и фронт Толбухина. Соединения 7-го механизированного корпуса генерала Ф.Г. Каткова вышли в район Гуры—Галбены, а 4-й гвардейский механизированный корпус, заняв Тарутино и Комрат, развивал наступление на Леово. Тем самым 3-я румынская армия была окончательно изолирована от 6-й немецкой армии.
К исходу 22 августа ударные группировки фронтов перехватили основные пути отхода противника на запад. Моряки Дунайской флотилии совместно с десантной группой 46-й армии форсировали Днестровский лиман, освободили город Белгород-Днестровский и развивали наступление в юго-западном направлении.
23 августа 18-й танковый корпус вышел в район Хуши, 7-й механизированный — к переправам через Прут в районе Леушены, а 4-й гвардейский механизированный — к Леово. Оперативное окружение кишиневской группировки противника было завершено.
В тот же день 46-я армия генерала И.Т. Шлемина во взаимодействии с Дунайской флотилией закончила окружение 3-й румынской армии, которая на следующий день прекратила сопротивление. Группа «Думитреску» перестала существовать. 6-я армия перешла в непосредственное подчинение командования группы армий «Южная Украина». Армии была поставлена задача скорее перебросить войска через Прут и организовать оборону на его западном берегу. Но эти попытки были тщетными, фронт рухнул, войсками никто не управлял: «…не существовало уже ни штабов, ни тылов, ни специальных небоевых подразделений; все, от генерала до штабного писаря, превратились в обычных бойцов».
В 20 часов 30 минут 23 августа германскому командованию стало известно о крупнейших политических изменениях в Румынии и падении правительства Антонеску. Положение немецких войск коренным образом изменилось. Через три часа было принято решение, санкционированное Гитлером, об отходе кратчайшим путем в Карпаты. Но и эта задача оказалась невыполнима.
24 августа 5-я ударная армия генерала Н.Э. Берзарина освободила Кишинев. 25 августа было завершено создание внутреннего фронта окружения ясско-кишиневской группировки противника. В гигантском «котле» оказались 18 из 25 немецких дивизий. Почти все находившиеся на фронте румынские соединения к этому времени были разгромлены.
Таким образом, на пятый день операции было достигнуто окружение главных сил группы армий «Южная Украина». Войска, действовавшие на внешнем фронте, заняли города Роман, Бакэу, Бырлад и подошли к городу Текуч. Между внутренним и внешним фронтами окружения образовалась полоса глубиной 100–120 км. Тем самым создавались благоприятные условия для ликвидации окруженной группировки и стремительного наступления советских войск в глубь румынской территории. Эти задачи решались уже в новых военно-политических условиях.
Советское командование, выделив 34 дивизии, один танковый и два механизированных корпуса для ликвидации окруженной группировки, остальные силы 2-го и 3-го Украинских фронтов, в том числе 6-ю танковую армию, нацелило в глубь Румынии. В развитии наступления на внешнем фронте главная роль отводилась войскам Малиновского.
К исходу 27 августа окруженная восточнее Прута группировка перестала существовать. Вскоре была уничтожена и та часть войск, которой удалось переправиться на западный берег Прута с намерением пробиться к Карпатским перевалам. Противник потерпел сокрушительное поражение. Из 25 немецких соединений 18 были ликвидированы, две дивизии 17-го армейского корпуса отошли в полном составе. Удалось уйти также разбитым частям трех пехотных дивизий и остаткам 1-й танковой и 10-й моторизованной. Командование группы армий «Южная Украина» констатировало, что корпуса и дивизии 6-й армии должны рассматриваться как окончательно потерянные и что этот разгром представляет собой самую большую катастрофу из тех, которые когда-либо переживала группа армий.
В это время войска 2-го Украинского фронта развивали успех в сторону Северной Трансильвании и на фокшанском направлении, выходя на подступы к Плоешти и Бухаресту. Соединения 46-й армии 3-го Украинского фронта во взаимодействии с Черноморским флотом вели наступление на приморском направлении.
Германское командование предпринимало попытки задержать советские войска, выиграть время, чтобы восстановить фронт. В директиве ОКВ от 26 августа перед генералом Фриснером ставилась задача создать и удержать оборону на линии Восточные Карпаты, Фокшаны, Галац, хотя для этого у группы армий не было ни сил, ни средств. К Карпатам отступали шесть сильно потрепанных дивизий 8-й армии. На венгерско-румынской границе находились 29 венгерских батальонов, которые действовали в основном перед правым крылом и центром 2-го Украинского фронта. Перед левым его крылом и 3-м Украинским фронтом оборонялись остатки отступавших с фронта соединений, а также тыловые части группы армий «Южная Украина» и отдельные немецкие гарнизоны.