Важнейшей стороной деятельности «боголюбцев» явилась издательская работа Печатного двора. И здесь инициатива принадлежала С. Внифантьеву. Выходит в свет переведенная с греческого языка «Кормчая», включающая церковные и частично гражданские правила семи Вселенских соборов. Печатались и другие книги. Капитальная перестройка Печатного двора расширила его производственные возможности. Со второй половины 40-х годов XVII века наблюдается значительное увеличение выпуска книг, включая предназначенные для обучения. С 1645-го по 1652 год трижды издавали «Азбуку», восемь раз — учебный «Часослов» («Часовник»), девять изданий выдержала учебная Псалтырь. Заметим, что эти книги обычно использовались для обучения грамоте в народной среде не только в XVII веке, но и значительно позже. Согласно повелению Алексея Михайловича 2 февраля 1648 года выпускается в свет «Грамматика» Мелетия Смотрицкого, белорусского ученого, «в научение православным, паче же детям сущим». Примечательно, что публикуется и переводное сочинение И. Я. фон Вальхаузена «Учение и хитрость ратного строения пехотных людей». Выпуск изданий полемически-нравоучительного жанра в защиту православной религии против «латинства», «люторства» и других неприемлемых направлений религиозного мышления занял в конце 40-х — начале 50-х годов XVII века значительное место в продукции Печатного двора. Толчком к этому послужили «прения о вере» во время пребывания королевича Вольдемара, когда датская сторона устами своего капеллана пыталась отстаивать свои позиции. К тому же католическая агрессия и распространение униатства на Украине и в Белоруссии давали тому немалый стимул.
Новшеством в практике богослужений стали проповеди, с которыми пастыри обращались к прихожанам. Нововведение пришлось по вкусу, и к наиболее красноречивым проповедникам народ шел с большой охотой. Церкви подчас не вмещали всех желающих.
Ревнители православной веры выступали за перемены в церковном обиходе, считая неприемлемым многогласие (когда священнослужители одновременно читали или пели разные тексты). Однако введение единогласия было сопряжено с чисто житейскими неудобствами, с которыми нельзя было не считаться: служба неизмеримо затягивалась, прихожане обрекались на многочасовое стояние в церкви. Ведь сидеть разрешалось лишь в католических костелах.
Роль С. Внифантьева не ограничивалась влиянием на правительственную политику в церковной сфере. Есть основания считать, что он воздействовал своим убежденным словом на разбушевавшуюся толпу в один из дней июньского восстания в Москве, тогда как усилия патриарха Иосифа и других церковников действия не возымели. Следует заметить, что с иерархами Православной Церкви духовник царя держал себя независимо, порой даже дерзко. Он выступил на Церковном соборе 1649 года с обличительной речью, направленной против высших религиозных деятелей. Конфликт имел далеко идущие последствия. Патриарх Иосиф и Освященный собор обратились к Алексею Михайловичу с челобитьем, в котором жаловались на Внифантьева, называвшего иерархов «волками», «губителями», а «не пастырями». Челобитчики требовали осудить протопопа Стефана как еретика на смертную казнь согласно Уложению1649 года (возведение «хульных словес» на соборную и апостольскую церковь). Однако царь оставил это дело без последствий.
«Боголюбцам» принадлежит заслуга распространения грамотности и учреждения училищ в России. Внифантьев стал попечителем Греко-латинской школы на государевом дворе. На собственные средства Ф. М. Ртищев открывает при Андреевском монастыре училище, где занимались люди из разных сословий. Здесь изучались языки славяно-русский, польский и латинский, а также другие науки. В Нижнем Новгороде, а позже в Москве Иван Неронов создал школы для посадской бедноты и пригородных крестьян, в которых осваивали грамоту. Обучение было бесплатным.