В 1800 г. появились две работы Лангсдорфа: первая «Nachrichten aus Lissabon uber das weibliche Geschlecht, die Geburten und Entbindungskust in Portugal». 1800 – по-немецки, очевидно связанная по теле с его латинской диссертацией, а другая «0bservaexes sobre о melhoramento dos hospitaes em geral» por Jorge Henrique Langsdorf, medico do Hospital da паerо Allemr em Lisboa, etc. по-португальски, является опытом описания плана организации благоустроенного госпиталя, начиная со здания и кончая бланками для записи истории болезни пациента. Достойно внимания, что за два с небольшим года пребывания в Португалии, Лангсдорф настолько хорошо овладел языком, что мог уже печатать книги по-португальски. В 1801 г. Лангсдорф принял участие в походе английских войск против испанцев. После Амьенского мира Лангсдорф вернулся к научной работе и возобновил связи в ученых кругах. Он называет своими друзьями французских ученых Оливье, Боза, д'Антена, Латрейя, Жоф- фруа, Проньяра, Дюмериля и др. Около того времени (с 29 января 1803 г., по «Списку членов Академии наук», Б. Л. Модзалевского), Лангсдорф был утвержден членом-корреспондентом Академии наук (как «доктор медицины, Лиссабон»), корреспонденция с которой им была начата еще в Португалии. По его собственному признанию, общение с учеными и одобрение своим работам, которое он видел с их стороны, влило в него новые силы и вселило живое желание отправиться в новое и более далекое путешествие, уже исключительно с естественнонаучной целью. Тем временем Лангсдорф принялся за обработку значительных коллекций, привезенных из Португалии, и своих заметок о пребывании там.
Услышав о готовящемся первом русском кругосветном плавании, Лангсдорф счел себя вправе в качестве корреспондента Академии обратиться к ней с просьбой оказать поддержку его кандидатуре в натуралисты экспедиции. 18 августа 1803 г. он получил ответ от академика Крафта, сообщавшего, что Лангсдорф опоздал со своим предложением, так корабли «Надежда» и «Нева» должны выйти уже с первым ветром и не предполагали останавливаться в Копенгагене более восьми дней. К тому же, говорилось в письме, д-р Тилезиус уже назначен натуралистом экспедиции (он должен был присоединиться к Гельсингере – Дания), это обстоятельство делало невозможным вообще что-либо обещать касательно предложенной Лангсдорфом его кандидатуры.
Однако Лангсдорф остался верным своему намерению и хотел от него отказаться не прежде, чем убедится в его совершенной неосуществимости. В тот же день он поспешно выехал в Копенгаген, т. е. собрался в кругосветное путешествие в несколько часов. 12-го утром он приехал в Любек. В Травемюнде оказался как раз корабль, отправлявшийся в Копенгаген, и 24-го утром Лангсдорф был уже там.
В гостинице, где он остановился, оказались расквартированными офицеры экспедиции Крузенштерна, корабли которого уже стояли на рейде. Лангсдорф, по собственному признанию, так усердно настаивал не допущении своем к участию в путешествии перед камергером Резановым, отправлявшимся послом в Японию, что его приняли с состав экспедиции в качестве ботаника.
С каким жаром и серьезностью отнесся Лангсдорф к своей задаче исследователя и насколько широки были его горизонты, – об этом свидетельствует его двухтомная «Bemerkungen auf einer Reise urn die Welt In den Jahren 1803 bis 1807», появившаяся в роскошном иллюстрированном издании 4° во Франкфурте-на-Майне в1812г., а в следующем – 1813 – выпущенное там же дешевым изданием 8°. «Каждый наблюдатель имеет свою собственную точку зрения, – говорит Лангсдорф в предисловии к этому сочинению, – с которой он видит и судит новые предметы; у него своя особая сфера, в которую он стремится включить все, что стоит в более тесной связи с его знаниями и интересами… Я старался выбрать то, что мне казалось представляющим общий интерес – нравы и обычаи разных народов, их образ жизни, продукты стран и общую историю нашего путешествия…». «Строгая любовь к правде, – продолжает он, – является не преимуществом, а долгом всякого описателя путешествий. В самом деле, нечего и придумывать приключений в путешествии столь дальнем, как наше, или сочинять сказки о нем – оно само по себе дает такую массу замечательного и интересного, что надо стараться лишь бы все заметить и не пропустить ничего».