Демократизация государственной жизни сопровождалось активизацией афинской внешней политики. Но все это вело к резкому обострению политических отношений со Спартой. Военное столкновение стало неизбежным, когда спартиаты в основном подавили восстание илотов. В 457 г. до н. э. сильное спартанское войско из 11,5 тыс. гоплитов вместе со своими союзниками из Беотии нанесло чувствительное поражение 14–тысячному афинскому ополчению при Танагре. Но в том же году в повторном сражении при Энофитах новое афинское войско разгромило союзников Спарты, беотийцев, и восстановило свое политическое влияние в Средней Греции. Развивая успех, афиняне принудили к капитуляции своего давнего врага — соседнюю Эгину. Вскоре афиняне овладели Трезеной, а афинский флот беспрепятственно курсировал вокруг Пелопоннеса, совершая нападения на уязвимые пункты юга и запада (так называемая первая, или Малая, Пелопоннесская война).
Военные действия Афины и их союзники вели не только против Спарты. Другим важнейшим фронтом была борьба с персами, которая вступила в заключительную стадию.
Разгром большого персидского флота и сухопутной армии при Эвримедонте не только отдавал под афинское влияние греческие города южной части Малой Азии и Кипра, но и поколебал персидское господство в Восточном Средиземноморье вообще, где оживились сепаратистские движения в сатрапиях. Положение усугубилось династической борьбой. В 465 г. до н. э. в результате дворцовых интриг были убиты Ксеркс и его старший сын, и на престол вступил младший сын Артаксеркс. Ситуацией воспользовались сепаратистские силы в Египте. В 460 г. до н. э. вспыхнуло восстание, которое возглавил представитель ливийской аристократии Инар. Отпадение такой богатейшей сатрапии, как Египет, поставило бы персидское царство в тяжелое положение и могло положить начало его политическому распаду. Афиняне принимают решение оказать щедрую помощь Инару. В 459 г. до н. э. хорошо снаряженная эскадра в 200 судов и 20 тыс. воинов была отправлена на помощь египетским повстанцам. Афинская эскадра вошла в устье Нила и поднялась к столице Египта Мемфису. Взаимодействуя с Инаром, афиняне нанесли персидскому сатрапу несколько поражений и захватили Мемфис. Однако в 455–454 гг. до н. э. новая персидская армия, посланная в Египет, сумела нанести поражение восставшим, а затем и афинскому флоту. Гибель крупных афинских сил в болотах Дельты сильно поколебала афинскую военную мощь и политический престиж. Афиняне опасались восстаний и недовольства союзников. Под предлогом, что союзная казна, хранимая в храме Аполлона на острове Делос, может быть захвачена персами или пиратами, афиняне в одностороннем порядке перенесли ее в сокровищницу храма Афины. С этих пор союзная казна стала рассматриваться фактически как часть собственно афинской казны, а союзники из равноправных с Афинами членов — в определенной степени как подданные. Вот почему факт переноса союзной казны с Делоса в Афины в 454 г. до н. э. считается рубежом в превращении Делосской симмахии в Афинскую архэ (державу).
Восстановление персидского господства в Египте и поражение афинян изменили политическую ситуацию в Восточном Средиземноморье в пользу Персии. Но силы Афин, полновластно располагавших огромными ресурсами Афинского морского союза, были еще очень велики. Удачливый Кимон вновь (он был возвращен из изгнания) организует экспедиционную армию для поддержки египетских повстанцев и осаждаемых персами греческих городов Кипра. В 450–449 гг. до н. э. военные действия сосредоточиваются на Кипре. Кимону удалось нанести поражение сильному царскому флоту недалеко от города Саламина, захватив ряд кипрских городов. Стремясь оживить сепаратистское движение в Египте, Кимон отправил туда 60 боевых судов. Но этим планам не суждено было сбыться. При осаде одного из кипрских городов Кимон умер, и афинская эскадра была отозвана обратно. Этот отзыв означал, что афиняне отказываются от своих притязаний на Восточное Средиземноморье, где в полном объеме восстанавливается власть персидского царя. 449 г. до н. э. стал последним годом продолжительных греко-персидских войн. Афинский аристократ двоюродный брат Аристида и близкий родственник Кимона (он был женат на его сестре), Каллий, был направлен на Кипр для заключения мира с персами. Условия Каллиева мира (449 г. до н. э.) положили конец греко-персидским войнам и закрепили победу греков. Персидский царь признавал независимость всех греческих полисов Малой Азии, обязывался не вести против них военных действий, не вводить военный флот в Эгейское море и проливы. Греки брали обязательства не вмешиваться в дела Восточного Средиземноморья и Египта.