Группу интересовала молекулярная спектроскопия колебательных и вращательных состояний. Всех беспокоила малая чувствительность спектроскопа. Дело в том, что населенности верхнего и нижнего уровней почти одинаковы и отличаются всего лишь на одну тысячную, и это дает малый коэффициент поглощения. Группа надеялась изменить такую разность населенностей, что позволило бы увеличить чувствительность в тысячу раз. Они также изучали возможность использовать микроволновые спектры поглощения для создания стандартов частоты и времени. Точность микроволнового стандарта частоты определялась разрешающей способностью радиоспектроскопа. Она, в свою очередь, исключительно зависит от ширины самой линии поглощения. Было найдено, что эффективным способом сужения линии поглощения является использование спектроскопов в сочетании с молекулярными пучками. Однако, как говорилось, чувствительность спектроскопов ограничивалась малой разностью населенностей уровней в микроволновой области. Поэтому на этой стадии работы возникла идея: нельзя ли искусственно существенно изменить населенности уровней. Рассматривалось использование эффектов разделения из-за различного отклонения в неоднородных электрических или магнитных полях. Для этого требуются молекулы с большим дипольным моментом, и они выбрали флюорит цезия (CsF). В то же время они понимали, что для изучения энергетических уровней молекул они могут использовать не только процессы поглощения, которые традиционно используются в спектроскопии, но и излучения возбужденных молекул. Пропускание пучка молекул, находящихся в верхнем состоянии, через резонатор, так, чтобы поле в нем взаимодействовало с молекулами пучка и вызывало генерацию волн, было теоретически описано ими в работе, представленной на Всесоюзной конференции по радиоспектроскопии в мае 1952 г. На эту работу Прохоров и Басов ссылались в своей обзорной статье, написанной в 1955 г. На этой конференции они обсуждали возможность возбуждения таким способом молекул CsF. Во время обсуждения также было предложено использовать аммиак, который был хорошо известен спектроскопистам во всем мире.