В 1857 году он представил Александру II записку с проектом реформ государственного управления, выступил с предложением освободить крестьян с землёй за выкуп, но его активность не дала никакого результата. Разочаровавшись в реформаторских планах и вновь поняв, что его талант и знания не оценили, Пётр Владимирович в 1859 году уехал за границу, предварительно переведя туда все свои капиталы. Через год в Париже увидела свет его книга «Правда о России». В ней он обрушился на самодержавие, высший слой сановников и дворянства и на проводимую ими политику. Желчные филиппики перемежались с язвительными характеристиками — самолюбие непризнанного «гения» было удовлетворено. Кроме того, князь выдвинул идеи либеральных преобразований, которые должны были привести к установлению в России конституционной монархии с двухпалатным парламентом. Реакция правящих кругов не замедлила сказаться: Долгорукова приговорили к лишению княжеского титула, прав состояния и вечному изгнанию из России. Князь-эмигрант окончательно перешёл в стан заграничных диссидентов. Он занялся публицистической деятельностью и даже сотрудничал в герценовском «Колоколе».
К генеалогии он так больше и не вернулся. Хотя Долгоруков и пытался использовать свои знания в корыстных целях (шантажировал М. С. Воронцова, претендовавшего на происхождение от древнего боярского рода, угасшего ещё в допетровскую эпоху), он остался в истории науки прежде всего как один из крупнейших генеалогов, сделавший очень много для её развития в нашей стране. Его «Российская родословная книга» легла прочным фундаментом в этой области знаний, а собранный в ней богатый материал стал бесценным кладезем исторической фактологии. Долгоруков ввёл в русскую генеалогию и определённую форму родословной росписи, считающуюся и доныне классической.
В середине XIX века развернулась государственная деятельность ещё двух братьев Долгоруковых — Василия и Владимира Андреевичей. Василий Андреевич (1804 — 1868), проявивший верность престолу 14 декабря 1825 года, пользовался особым доверием Николая I. С 1848 года он — товарищ военного министра, а в 1853 году занял и саму эту должность. Александр II сделал князя членом Государственного Совета, присвоил чин генерала от кавалерии и назначил шефом жандармов и главным начальником III Отделения Собственной Его Императорского Величества канцелярии. На этом посту князь прослужил верой и правдой 10 лет. Он подал в отставку в 1866 году после покушения на императора Д. В. Каракозова.
Владимир Андреевич (1810 — 1891), также генерал от кавалерии (1867) и член Государственного Совета (1881), в течение доброй четверти века (1865 — 1891) был московским генерал-губернатором (дольше, чем кто-либо на этом посту). Благодаря своему мягкому, отзывчивому характеру и добросердечию «душка-князь» пользовался огромной популярностью у москвичей. О нём рассказывали множество забавных историй, а его имя стало символом уклада старомосковской жизни. Для города князь сделал немало. При нём начали освещать Москву газом, заработала первая конка, улучшилось водоснабжение, усовершенствовалось полицейское управление, наконец, завершилось грандиозное строительство храма Христа Спасителя. В 1882 году провели однодневную перепись населения. Москва находилась в центре культурной и научной жизни страны. За заслуги перед городом в 1875 году князю было присвоено звание почётного гражданина Москвы, этой чести удостаивались единицы (среди них Н. И. Пирогов и П. М. Третьяков). Новослободская улица по просьбе москвичей получила новое название — Долгоруковская (в советское время переименована в Каляевскую, в честь террориста, убившего долгоруковского преемника по управлению Москвой — великого князя Сергея Александровича; теперь она снова Долгоруковская).
В 1891 году Александр III решил сменить высшую городскую власть. Старый князь уже не мог обеспечить той твёрдой и жёсткой политики, которую требовал от подчинённых обеспокоенный нарастанием в обществе радикальных тенденций император. В феврале Долгоруков подал в отставку, уехал в Приж на лечение, где и скончался. Новым московским генерал-губернатором стал брат царя великий князь Сергей Александрович.
Внук Василия Андреевича — князь Василий Александрович Долгоруков (1868 — 1918) — генерал-майор, гофмаршал, входил в круг приближённых Николая II. Он остался верен своему долгу и сопровождал арестованную царскую семью в Тобольск и Екатеринбург. Затем его отделили от них, посадили в тюрьму и без всяких обвинений расстреляли. В 1981 году Русская Православная Церковь Заграницей причислила князя Василия Александровича к лику Новомучеников Российских.