В начале 1654 г., когда Иверский монастырь был уже окончен строением и обеспечен средствами, Никон позаботился о его церковном возвышении и внутреннем устройстве. Отпустив архимандрита Иакова на его прежнюю должность в Новгород, Никон избрал для своего монастыря нового настоятеля по имени Дионисий, "мужа искусна и Божественному писанию исполнена, добродетельна, незлобива и кротка", произвел его в архимандрита и "чести ради той св. обители" благословил его и его будущих преемников служить Божественные службы в митре, с палицею, с ковром, с сулком на посохе, с рипидами, с осенением и занимать при соборных служениях и заседаниях четырнадцатое место после сторожевского архимандрита. В то же время патриарх послал нового иверского архимандрита Дионисия с двумя другими настоятелями монастырей в Боровицкий монастырь, чтобы они перенесли оттуда с подобающею честию мощи святого праведного Иакова Боровицкого в Иверский монастырь, а сам устроил в Москве на собственные деньги сребропозлащенную раку для этих мощей и четыре сребропозлащенные ковчега, в которые вложил части мощей четырех Московских святителей: Петра, Алексея, Ионы и Филиппа. С этими ковчегами и ракою Никон отправился сам в Иверский монастырь, а Новгородского митрополита Макария послал для сретения мощей святого Иакова Боровицкого. Макарий встретил мощи за двадцать верст от Иверской обители в селе Едрове, туда же спустя три-четыре часа прибыл и Никон с святынею из Москвы. Оба крестные хода здесь соединились и 24 февраля с великим торжеством внесли всю принесенную святыню в соборную церковь Иверской обители. Чрез два дня Никон вместе с митрополитом Макарием и многочисленным духовенством переложил мощи святого Иакова Боровицкого в новую раку, совершил литургию, щедро обделил всю братию, которой было тогда уже "пять пятериц со единем", царскою и своею милостынею, сам избрал и освятил место для созидания каменной соборной церкви и дал обители уставную грамоту, собственноручно им написанную, для постоянного руководства. Скоро Никон купил для Иверского монастыря новые села и деревни, а царь, утверждая за монастырем своею грамотою от 6 мая "вовеки неподвижно" все его вотчины, жалованные, купленые, меновые и закладные, пожаловал ему еще: в Короцком погосте Покровский монастырь с крестьянами и со всеми угодьями; в Деревяницком погосте Лисий, или Лисич, монастырь со всеми вотчинами; в Москве для приезда монастырских властей двор, где прежде останавливались греки, между Богоявленским монастырем и подворьем Новгородского владыки; в Старой Руссе шесть соляных варниц с заводами, амбарами и двором и пр. Это было еще до отправления Алексея Михайловича на войну против поляков и до появления морового поветрия в Москве. А к концу года, когда Никон представил царю, возвращавшемуся уже с войны, в Вязьме все его семейство, царь в благодарность Никону, сохранившему своими "молитвами" и своим "бодроопасным тщанием" это семейство от поветрия, пожаловал еще 5 декабря на Иверский монастырь свою вотчину - пригород Холм с крестьянами, деревнями и угодиями, взамен которой, впрочем, спустя месяц велел отвести монастырю целых пять погостов в Старорусском уезде также с деревнями, с крестьянами и со всякими угодиями.