Важнейшее достижение работы 1918 г.— общая формулировка принципа соответствия. Поскольку было известно, что в предельном случае длинных волн планковская квантовая теория излучения приводит к тем же результатам, что и классическая, Бор искал необходимый для дальнейшего развития квантовой тории эвристический принцип, именно исходя из этого совпадения (соответствия). В области больших квантовых чисел n частоты обращения электрона по стационарным орбитам вокруг ядра до и после излучения мало отличаются; возникла возможность сопоставить частоту излучения с частотой движения, т. е. выполнить требование классической теории. Частота излучения, испущенного при переходе n1->n2 будет асимптотически приближаться к значению (n1-n2), т. е. к одной из частот, получающихся при разложении движения электрона в ряд Фурье, как это делается в классической механике. Бор показал, что это требование выполняется и для условно-периодических систем; здесь частота излучения при переходе из состояния (n1, n2, n3, …) в состояние (n'1, n'2, n'3, …) асимптотически совпадает с частотой одной из гармонических компонент движения (n1-n'1) + (n2-n'2) + …, опять-таки в соответствии с результатами классической теории. Но принцип соответствия вовсе не означал, что между двумя теориями проложен мост, идя по которому можно будет их примирить, или показать что одна есть предельный случай другой. Теории непримиримы, поскольку в них предполагается совершенно разный характер излучения. И если в классической теории все фурье-компоненты излучаются одновременно, то в квантовой излучение при каждом переходе всегда монохроматическое. Боровский принцип лишь указывает на существование в квантовой теории некоторого соответствия между внутриатомным движением и излучением, отдалённо напоминающего соответствие между и в классической физике. Содержание принципа соответствия сводится к следующему. Излучение при переходе электрона из одного стационарного состояния в другое однозначно определено одной из гармонических компонент, на которые может быть разложен электрический момент атома. Вероятность осуществления этого перехода зависит от амплитуды соответствующей гармонической компоненты, причём в области больших квантовых чисел интенсивность излучения в среднем такая же, как и в классической электродинамике. Фактически физическое содержание принципа соответствия — признание того факта, что при описании результатов любой микроскопической теории необходимо пользоваться терминологией, применяемой в макромире. Это был первый шаг на пути к концепции дополнительности.
Наметились два основных пути рассмотрения вопросов квантового строения атома: в первом, развиваемом Бором и его сотрудниками (Крамерс, Бургерс, Костер) во главе угла ставился принцип соответствия; во втором, разработанном Зоммерфельдом и др. (П. Эпштейн, Дебай, Рубинович), использовался метод фазовых интегралов для условно-периодических функций (метод разделения переменных в уравнениях непериодических движений). Зоммерфельду и его сотрудникам в 1915—1920 гг. удалось этим методом решить ряд важных задач. Было дано объяснение тонкой структуры спектральных линий при учёте релятивистской зависимости массы электрона от скорости; были рассмотрены в деталях эллиптические орбиты электронов и введено азимутальное квантовое число; высказано предположение (затем подтверждённое экспериментально) о пространственном квантовании электронных орбит, в связи с чем введено магнитное квантовое число; были разработаны теория эффекта Штарка и теория нормального эффекта Зеемана; намечен подход к пониманию аномального эффекта Зеемана и всей совокупности вопросов, связанных с мультиплетностью спектральных линий. Но весь метод был основан, по выражению самого Зоммерфельда, на некоторой «мистерии чисел», для которой не удавалось найти более глубокого обоснования.