В том же году судьба свела Смирнову с режиссёром Михаилом Калатозовым. Их знакомство произошло в Кисловодске, где оба они отдыхали от столичной суеты. Однако в отличие от многих курортных романов, которые длятся ровно столько, сколько длится отпускной сезон, роман режиссёра и киноактрисы продлился гораздо дольше. Калатозов даже пригласил Смирнову на главную роль в свою новую картину «Верные друзья». Но этой роли так и не суждено было осуществиться. Через несколько дней после начала съёмок Смирнова внезапно поняла, что эта роль не для неё, и отказалась сниматься. И хотя по тем временам это было неслыханное заявление, просьбу актрисы, в конце концов, удовлетворили. В этой роли снялась Лилия Гриценко.
Между тем отказ Смирновой сниматься в фильме своего возлюбленного абсолютно не сказался на их отношениях — они продолжали встречаться. Однако Калатозов настолько увлёкся Смирновой, что всерьёз предлагал ей зарегистрировать их отношения и уехать к нему на родину в Грузию. Смирнова какое-то время раздумывала над его предложением, но тут сама судьба внезапно вмешалась в их отношения. На пути актрисы возник другой мужчина. Речь идёт о кинорежиссёре Константине Воинове. В 1955 году Воинов предложил Смирновой сыграть главную роль в его фильме «Сёстры» по рассказу П. Нилина «Жучка». И вскоре начался их роман, который продолжался почти 40 лет.
После этого фильма Воинов снял актрису ещё в пяти своих картинах. Причём в каждой из них Смирнова играла роль, непохожую на предыдущую. Например, в «Женитьбе Бальзаминова» (1965) она весело сыграла пронырливую сваху (кстати, одна из любимых актрисой ролей), а в «Дядюшкином сне» (1966) — главную стерву города Мордасова Москалёву.
Стоит отметить, что роман Смирновой и Воинова принёс как им, так и их близким массу неприятностей. Воинов бросил свою жену актрису Николаеву и маленькую дочку, а вот Смирнова уйти от Рапопорта так и не смогла. По её словам, он бы не вынес этого предательства. Но и порвать с Воиновым сил у неё тоже не хватило. Так и жили они многие годы, скрывая от людей свои отношения.
Отмечу, что параллельно с этим романом (в начале 60-х) у Смирновой случился ещё один — с новым режиссёром Театра-студии киноактёра Львом Рудником. В 1940–1944 годах он был директором и художественным руководителем ленинградского Большого драматического театра, затем четыре года работал режиссёром в драмтеатре Ростова-на-Дону. В 1960 году он приехал в Москву, где ему предложили стать главным режиссёром Театра имени Гоголя. Параллельно он стал снимать фильмы: «Жизнь сначала», «Дуэль» (оба — 1961), «Сквозь ледяную мглу» (1965). Видимо, способности Рудника привлекли внимание режиссёра Сергея Герасимова, и тот пригласил Рудника возглавить Театр киноактёра, который тогда влачил жалкое существование и был малопопулярен. Мэтра не остановило даже то, что за Рудником тянулся длинный шлейф самых невероятных любовных приключений, которые он затевал в самых разных уголках страны. Не стала исключением в этом отношении и Москва.
По словам самой Смирновой, это был самый бурный и громкий из её романов. Слухи о нём распространились далеко за пределами театра, причём Рудник умудрился, встречаясь со Смирновой, одновременно иметь ещё несколько любовниц. В конце концов, дело дошло до ЦК КПСС, и Комитет партийного контроля принял решение исключить Рудника из рядов КПСС за моральное разложение. Смирнова пыталась спасти любимого от столь сурового наказания, обивала пороги многих высоких кабинетов, но всё напрасно. Когда Рудника выслали из Москвы в Ростов (там он возглавил местный драмтеатр), Смирнова отправилась в эту «ссылку» с ним. Однако ни к чему хорошему это так и не привело. Рудник и там познакомился с очередной молодой актрисой, Смирнова об этом узнала и приняла единственно правильное решение — бросить этого человека. Она вернулась к Рапопорту, который нашёл в себе силы вновь её простить.
Несмотря на столь бурные события в личной жизни, творчество Смирновой продолжало успешно развиваться. В те годы она снялась в целом ряде картин, которые принесли ей заслуженный успех у зрителей. Речь идёт о фильмах: «Гнёзда» (1966), «Деревенский детектив» (1969) и др.
В 1974 г. Л. Смирновой было присвоено звание народной артистки СССР.
В конце того же года резко ухудшилось здоровье Владимира Рапопорта. Обследовавшие его врачи поставили ему страшный диагноз — рак желудка. Больного положили в Институт Склифосовского, однако условия его нахождения там поразили Смирнову. Её муж лежал в палате, где, кроме него, находилось ещё семнадцать больных, у него не было ни чистых простыней, ни нормальной утки. Возмущённая Смирнова бросилась за помощью к своим высокопоставленным коллегам, умоляя их перевести мужа в более достойное место. Но коллеги ничего не смогли сделать для человека, который пять раз был удостоен Государственной премии СССР.