М. Кюри, искавшая в это время интересную и плодотворную тему для докторской диссертации, решила выяснить природу этих «урановых лучей».
Прежде всего, она попыталась установить, обладают ли подобным свойством другие вещества, и вскоре обнаружила его у тория. Она ввела новый термин «радиоактивность» для обозначения свойства спонтанного излучения у некоторых веществ, подобных урану и торию. С помощью чувствительных электрических измерительных приборов, изобретенных П. Кюри, она исследовала коллекцию минералов, находящуюся в Школе промышленной физики и химии, где с 1883 года работал ее муж. Было обнаружено, что в минералах урановой смолки и халколите степень радиоактивности не соответствует количеству урана в них, она значительно больше. Мария Кюри высказала замечательную гипотезу о возможности содержания в минералах ново го радиоактивного элемента, еще незнакомого науке. Предварительное сообщение об этом было сделано в апреле 1898 года.П. Кюри, правильно оценив громадную научную перспективность исследования жены, решил вплотную заняться радиоактивностью.
Совместные исследования вскоре принесли ошеломляющие результаты. В июле 1898 года появляется их сообщение об открытии нового элемента – полония, (названного так в честь родины Марии), а в декабре того же года – об открытии радия. Хотя существование двух новых элементов было физическими методами доказано безупречно, в глазах химиков открытие не является окончательным, если элемент отсутствует в чистом виде и нельзя определить его точный атомный вес. Поэтому оба ученых принимаются за выделение чистого радия из урановой смолки. Это была изнурительная, полная героизма работа. Пришлось вручную, без помощи лаборантов, в сыром и холодном деревянном бараке, в едком и вредном дыму переработать восемь тонн шлаков урановой смолки, пока не был в 1902 году получен один дециграмм чистого хлорида радия – соль белого цвета, светившаяся приятным светом. Позднее Мария Кюри получит чистый металлический радий. Об этих годах она писала: «Мне понадобилось четыре года для того, чтобы, согласно требованиям химии, доказать, что радий действительно является новым элементом. Будь в нашем распоряжении соответствующие средства, нам для этого наверняка хватило бы года». И далее: «У нас не было ни денег, ни лаборатории, ни помощи, чтобы хорошо выполнить эту важную и трудную задачу. Требовалось создать нечто из ничего... Я могу сказать без преувеличения, что этот период был для меня и моего мужа героической эпохой в нашей совместной жизни».В 1903 году Мария Кюри успешно защищает докторскую диссертацию «Исследование радиоактивных веществ».
Начало изучению свойств радиоактивности было положено, и вскоре эстафету подхватили Э. Резерфорд, Ф. Содди, У. Рамзай и другие исследователи.Постепенно к супругам Кюри пришло признание: Лондонское королевское общество наградило их медалью Дэви, а в декабре 1903 года из Швеции пришло сообщение о присуждении Анри Беккерелю и Пьеру и Марии Кюри Нобелевской премии
за открытие и исследование радиоактивности. Наконец семья Кюри получила материальное облегчение, и Пьер Кюри смог уменьшить большую преподавательскую нагрузку. Они чужды тщеславия, безразличны к славе, их единственная мечта – создание настоящей лаборатории, в которой они могли бы вести свои исследования. В ответ на просьбу декана Парижского университета согласиться на получение ордена Почетного легиона.