Этот энергичный и общительный человек сразу же по приезде в Вильно установил дружеские связи с местной интеллигенцией. Лобойко рекомендовал Румянцеву нескольких краеведов: знатока литовской этимологии Л. Увойниса, жмудского поэта и археолога-любителя Д. Пошку, ксендза К. Незабитаускаса, доктора богословия И. Сосновского и студента университета С. Станкевича. От имени Румянцева Лобойко начал вести переговоры об издании на средства графа подготавливавшихся Пошкой, Незабитаускасом и Станкевичем словарей жмудского языка, с помощью их и других краеведов разыскивал для кружка исторические памятники в районе Вильно. Позже Лобойко вспоминал, что вместе с Лелевелем, Даниловичем и библиотекарем Контрымом они составляли целые «диссертации» в ответ на многочисленные вопросы Румянцева, связанные с научными проблемами [32].
Кружок, внимательно следивший за развитием науки и культуры славянских народов, через Лобойко предпринимал шаги по установлению связей с наиболее известными их представителями. Лобойко подробно сообщал Румянцеву о творчестве историков Лелевеля, Онацевича, научной поездке по Франции, Австрии, Германии, Италии и славянским странам польского исследователя Бобровского, занятиях польского библиографа и историка Линде. Через Лобойко и служащего канцелярии Н. Н. Новосильцева К. И. Буссе Румянцев не раз предлагал им приступить на его средства к различным исследованиям. С Линде велись переговоры о переводе на русский язык сочинения С. Бандтке, посвященного славянскому книгопечатанию, с Серно-Соловьевичем договаривались о переводе трудов Томаша Свенского, с Лелевелем — об его участии в издании сочинений членов кружка по истории и языку польского и литовского народов и древних письменных источников. Высоко оценивая знания и деятельность Лелевеля, Румянцев в 1821 г. поручил Григоровичу перевести на русский язык несколько исследований польского ученого, а самому Лелевелю предложил участвовать в подготовке русского издания всех его исторических сочинений [33].
В Вильно сотрудничать с Румянцевым начал и крупнейший в то время знаток истории Великого княжества Литовского И. Н. Данилович (1787–1843). Сын русского униатского священника, студент, а затем профессор права Виленского университета, он получил серьезную подготовку в области истории законодательства в Варшаве и Петербурге. В 1822 г. Данилович стал членом комиссии по изданию Литовских статутов. С его именем в работе кружка связаны разыскания источников в районе Вильно, подготовка изданий Галицко-Волынской и Супрасльской летописей, Судебника Казимира 1468 г. и ряд других предприятий.
Контакты с польскими и литовскими учеными существенно отразились на всей деятельности кружка, расширив его интересы и давая толчок новым начинаниям. Они могли бы оказаться еще эффективнее, если бы в 1823–1824 гг. Виленский университет не подвергся разгрому в результате расследования специальной комиссией во главе с Н. Н. Новосильцевым деятельности местных тайных организаций. Около двадцати выпускников университета, в том числе Адам Мицкевич и его друзья, обвиненные в принадлежности к тайным обществам, были направлены учителями в великороссийские губернии, а Лелевель, Бобровский и Данилович отстранены от преподавания.
Сожалея о «потерях» университета, Румянцев оказал помощь в устройстве на службу нескольким изгнанным преподавателям и студентам. В частности, по его ходатайству в Харьковский университет был устроен Данилович.
Несколько энергичных сотрудников появились у Румянцева и в других районах страны. В Смоленске разысканием, описанием и копированием исторических памятников по его поручению занимался знаток прошлого Н. А. Мурзакевич (1796–1834). Будучи дьяконом, он должен был выносить откровенные насмешки духовного начальства за свои чересчур мирские увлечения. В Киеве сотрудником Румянцева стал преподаватель истории и географии в местных гимназиях М. Ф. Берлинский (1764–1848). Он играл заметную роль в научной и культурной жизни города и являлся автором нескольких интересных историко-географических исследований. Члены кружка намеревались издать ряд работ Берлинского, связанных с исторической топографией Киева и Украины. Большую роль в разыскании и копировании письменных памятников для кружка сыграл выпускник Александро-Невской академии, новгородский протоиерей и библиотекарь Новгородской Софийской библиотеки З. Т. Скородумов, занимавшийся историей религии.