В 863 году по велению императора Кирилл и Мефодий покидают Византию и устремляются на север, в далекие славянские земли. Их радостно встречают моравы, и братья принимаются за работу. Люди, глубоко религиозные и образованные, они занимаются просвещением народа и, прежде всего, молодежи. Для этого они используют язык местного населения и не останавливаются перед тем, чтобы перевести на славянский язык Евангелие и богослужебные тексты. Они даже изобретают новую письменность – глаголицу, что позволяет впервые писать на славянском языке. Целых три года братья обучают народ в герцогстве Ростислава. Не будучи епископами, они не могут возводить молодых славян, которых обучают, в священнический сан. Чтобы разрешить эту трудность, они решают отправиться в Константинополь. В Венеции, куда братья прибывают, чтобы сесть на корабль, они отстаивают свой труд перед собранием епископов, священников и монахов, которые обвиняют их в совершении литургии на недозволенном языке. Здесь в 867 году они получают от папы приглашение в Рим. Братья без колебания принимают это приглашение. Когда они прибывают в Рим, у городских ворот их встречает папа Адриан II в сопровождении римских граждан. Папа провожает их в церковь св. Климента, и там они преподносят в дар мощи святого, которые совершили вместе с ними долгое путешествие. В Риме их хорошо встречают, но находятся священники и монахи, которые укоряют братьев за то, что они совершают богослужение на славянском языке. Многие действительно считают, что существуют только три священных языка: латынь, греческий и древнееврейский. Их святость, считают они, исходит из того, что именно на этих трех языках была сделана надпись на кресте, на котором был распят Христос. Кирилл и Мефодий, напротив, полагают, что следует позволить каждому народу молиться Богу на своем языке.
Папа соглашается с ними: одобряет их труд, разрешает братьям совершать славянскую литургию в римских церквах, возводит Мефодия в епископский сан, а также посвящает в священники и диаконы несколько молодых славян, сопровождавших просветителей. Кирилл, который своим неустанным трудом чрезвычайно способствовал распространению христианства и объединению Церкви, серьезно заболевает. Он умирает 14 февраля 869 года в Риме, и его хоронят в базилике Святого Климента. Его могилу можно видеть и сегодня.
Мефодий же, получив благословение папы, возвращается обратно. Но в Моравии франки отрешили от власти Ростислава, который благоволил к Мефодию. Мефодий удаляется в земли, лежащие около озера Балатон, в Паннонию (часть современной Венгрии). К этому времени венгры еще не пришли на эти земли, и там обитали славяне. Чтобы облегчить труд Мефодия и обратить эти народы в христианство, поставив их при этом в прямую зависимость от Рима, а не от франков, папа создает новую огромную церковную провинцию. Епископская кафедра учреждается недалеко от современного Будапешта, в Сирмии, и во главе ее поставлен Мефодий, архиепископ Сирмия. Теперь он отвечает за обращение в христианство и создание Церкви на обширной территории, где живут различные славянские племена. К ней относятся север Балкан, равнины Паннонии, включается Моравия. Таким образом, всем этим народам предоставляется возможность приобретать общий христианский опыт.
Новая обязанность и власть Мефодия вызывают недовольство многих: недовольны восточные франки, стремящиеся к политическому влиянию в областях его архиепархии: но больше всех недовольны епископы из Баварии, которые уже ранее вели просветительскую работу в этих землях и теперь считают, что имеют право на управление Церковью в Моравии, Паннонии и на Балканах. По инициативе франков Мефодия хватают и делают пленником. Его доставляют в Баварию, в Регенсбург, где в ноябре 870 года его дело рассматривается собором. Немецкие епископы настроены очень жестко, они осуждают Мефодия, как непрошено вторгшегося в дела Церкви, и считают, что его нужно устранить. Решено отправить Мефодия в заключение.
Чтобы оправдать собственные действия, архиепископ Зальцбургский пишет обширное донесение об основании своей Церкви и своей просветительской деятельности; Мефодий на это отвечает, что право папы – распределять епархии и земли для проповеди. Его мнение не услышано, и, несмотря на протесты папы Адриана II, Мефодия отправляют в Швецию и там заключают в монастырь. Два с половиной года он проводит в заточении, и только новому папе Иоанну VIII удается добиться его освобождения.