Удачно также шли дела его с Литвою. Этот народ, когда-то покорный русским князьям, был выведен из терпения немецкими рыцарями, хотевшими жестокими мерами распространить между ним крещение. Столкновение с этими новыми врагами пробудило спящие силы литвинов, и они не только упорно и мужественно отбивались от врагов, но сделались воинственным и завоевательным народом. Литва начала расширяться за счет Руси. Один из ее князей, Миндовг, заложил свою столицу Новогродок на русской земле и сделался сильнейшим князем во всей Литве. Двое племянников его: Тевтивилл и Эдивид сделались князьями – один полоцким, другой смоленским, а дядя их Викинт витебским. Миндовг хотел подчинить их своей власти; тогда они обратились за помощью к Данилу. Данило после смерти первой жены своей Анны женился на сестре Тевтивилла и Эдивида и теперь горячо принял их сторону. Чтобы усмирить Миндовга, Данило заключил союз с Ригою, вооружил против Миндовга половину жмуди (ветвь литовцев) и ятвягов и стеснил Миндовга так, что последний, с намерением разорвать союз Данила с немцами, изъявил желание принять католическую веру. В 1252 году он крестился в присутствии папского легата и магистра немецкого ордена и был коронован королем. Крещение его было притворное: он в душе оставался язычником. Вскоре Миндовг убедился, что союз его с немцами приведет его к порабощению и что гораздо лучше будет сойтись с русскими. Он помирился с племянниками и предложил мир и родственный союз Данилу, отдавши свою дочь за сына Данилова Шварна. Союз этот устроил сын Миндовга, знаменитый Воишелк: сперва кровожадный и жестокий, этот литовский князь потом принял христианство, постригся в монахи и сделался строгим отшельником. Преданный Данилу, он привел к нему сестру свою, будущую жену Шварна. Мир был закреплен тем, что старшему сыну Роману предоставили Новогродок, Слоним и Волковыйск, с обязанностью, однако, признавать первенство Миндовга.
Но все эти успехи были недостаточны для целей Данила. Ему нужно было приобрести значение и силу в Европе, заручиться надеждой на помощь со стороны Запада в то время, когда он открыто решится действовать против татар. Для этой цели нужно было сойтись ему с такою центральною силою, которая двигала всем западным миром.