В 1965 году Делон снялся в трех голливудских фильмах: «Рожден вором», «Потерянная команда» и «Техас за рекой». Ни один из них не имел большого успеха в Америке, что стало поводом для насмешек над Делоном во французской прессе, которая не могла простить актеру его отъезда в Америку. Однако американский период имел для актера и свои ощутимые плюсы: он принес Делону признание международной общественности. Например, в Японии в 1964 году Делон был признан лучшей европейской звездой. Как заявил сам Делон: «Это был период, когда я мог оглядеться, мог учиться, искать. Сделать карьеру в Америке в тридцать пять лет, разумеется, невозможно, поскольку в таком возрасте там не предлагают значительных ролей. Для меня же это явилось своего рода тренировкой, у меня была прекрасная возможность попробовать себя». В августе 1965 года Делон и Натали вернулись в Париж. Причем не одни: по рекомендации своего давнего приятеля Милоша Милошевича Делон взял к себе на работу в качестве секретаря еще одного югослава — Штефана Марковича, которого поселил в своей квартире на авеню де Мессине и определил ему жалованье в 2 тысячи франков.
Даже возвращение в Париж не смогло в полной мере удовлетворить Натали. Она по-прежнему редко видела своего мужа. Поскольку друзей и в этом городе у нее было немного (самой лучшей подругой была жена Жана-Поля Бельмондо), она продолжала коротать дни в компании своего малолетнего сына. Делон же частенько уезжал из дома (иногда на целый месяц), и единственным средством общения между супругами становился телефон.
31 января 1966 года из Америки Делону пришло прискорбное сообщение — погиб его друг Милош Милошевич. Обстоятельства его гибели оказались весьма скандальными. Поступив на работу в качестве телохранителя к жене знаменитого голливудского актера Микки Руни Барбаре, Милош вскоре стал ее любовником. Однако после года знакомства женщина решила расстаться с югославом, поскольку устала от его ревнивого нрава. Но едва Барбара сообщила Милошу о своем намерении, тот в пылу гнева схватился за свой «Смит-и-Вессон». Итог: два выстрела — два трупа. В те дни Делон как раз находился в Америке, поэтому, узнав о трагедии, он взял на себя все расходы по перевозке тела друга на его родину в Югославию.
В один из весенних дней того же года Делон взял Натали с собой на киностудию. Пока он улаживал свои дела, девушка бродила по киностудии, и тут ее заметил один из статистов. Это был молодой и симпатиченый юноша, который с первых же секунд привлек ее внимание. Они познакомились, и молодой человек, назвавшийся Клодом, написал ей на клочке бумаги номер своего домашнего телефона. А уже на следующий день Натали встретилась с ним в более располагающей к интиму обстановке. Сначала они сходили в театр, а затем Клод привел ее к себе на квартиру. Там, без долгих разговоров, они оказались в постели. С этого дня у Натали тоже началась двойная жизнь.
В октябре 1967 года на экраны французских кинотеатров вышел очередной фильм с участием Алена Делона — «Самурай» Жана-Пьера Мельвиля. В нем Делон сыграл профессионального убийцу Джефа Костелло, а его жена Натали — его экранную подружку по имени Джейн. Как писали критики, этот фильм стал заметной вехой в карьере актера: он выявил поразительные актерские способности Делона. Газеты назвали этот фильм вершиной Делона и высказали мнение, что после такого успеха зрителю вряд ли удастся отыскать что-либо новое в артистических дарованиях актера. Так оно и вышло, поскольку подавляющее большинство последующих фильмов Делона были уже повторением пройденного.
Летом 1968 года Делон дал согласие сняться в фильме «Бассейн» режиссера Жака Дерея. Еще на стадии съемок лента вызвала к себе повышенный интерес публики, поскольку партнершей Делона в нем стала… его бывшая возлюбленная Роми Шнайдер. На тот момент она была замужем за немецким режиссером, однако с удовольствием согласилась участвовать в этой картине, едва Делон позвонил ей домой. Согласно легенде, в течение двух дней бывшие любовники сохраняли некоторую дистанцию между собой, а на третий день дали волю своим чувствам. В номере Делона предались бурному сексу, как в былые времена. Но, согласно слухам, Роми оказалась не единственной любовницей Делона в тот период: периодически он пользовал еще артисток массовки, а также изредка наведывался к своей бывшей любовнице Брижитт Бардо, вилла которой находилась неподалеку от места съемок «Бассейна». Натали, которая оставалась в Париже, благодаря газетам имела возможность следить за любовными приключениями своего благоверного, но они ее уже мало трогали — к тому времени их брак давно превратился в чистую формальность. В конце концов 25 августа все завершилось официальным разводом.