В 1920 году Леже познакомился с пуристами и их лидерами А. Озанфаном и Ш. Жаннере (Ле Корбюзье). В дальнейшем художник стал сотрудничать с представителями этого направления и с объединением «Стиль», основателями которого являлись Мондриан и Дусбург. Леже всерьез увлекся проблемой синтеза искусств. В 1920–1930-е годы художник принимал участие в осуществлении многих архитектурных проектов. В 1921 году сотрудничал с кинематографистами (фильм «Колесо», режиссер Абель Ганс). В 1924 году при помощи операторов он выпустил собственный фильм «Механический балет». В том же году вместе с А. Озанфаном, М. Лорансеном и А. Экстером он открыл Свободную художественную школу. В 1929 году при содействии Леже и Озанфана появилась Современная академия. С 1932 по 1935 год художник работал преподавателем в «Большой хижине».
Со второй половины 1920-х годов в искусстве Леже все большее значение приобретает образ человека, машины, городской жизни («Механик в цехе», «Акробаты в цирке», «Двое рабочих на лесах», «Город»). Люди, как правило, свободно обводятся скругленными линиями. Они больше не похожи на механизмы и напоминают образцы наивного народного творчества, например глиняные игрушки, самодельные куклы. Таковы композиции «Чтение» (1924, Национальный музей современного искусства, Париж), «Танец» (1930, Музей, Гренобль). Таким образом техницизм перерастает в разновидность наивного искусства.
Поскольку Леже имел опыт работы в кино, то он попытался создать серию так называемых монтажных композиций, где средние планы легко уживаются с укрупненными деталями, а вещи свободно парят в окружающем пространстве («Джоконда и ключи», 1930, Национальный музей Фернана Леже, Бьо; «Предметы в контрасте», 1930, Национальный музей современного искусства, Париж).
Надо сказать, что в это время Леже начал постепенно отходить от пуризма, поскольку этот стиль представлялся ему чересчур стерильным, лабораторным. У Озанфана, например, предметы настолько хрупки, что кажутся вообще бесплотными. В то же время на полотнах Леже предметы всегда монументальны; благодаря им происходит формирование красочного единства пространства.
В конце 1920-х годов мотив ключей стал для Леже излюбленным. Он переходил из картины в картину, пока не достиг своей высшей точки в «Джоконде с ключами». В композиции связка ключей является ведущей. Она расположена в самом центре и поддерживается некой круглой формой. Очертания этой формы зеркально повторяют круглые головки ключей и кольца, на которые они нанизаны. Помимо ключей и механических элементов, в композиции присутствуют спичечный коробок, на котором ясно видна этикетка-рыба, и, конечно, стилизованное изображение Джоконды. Этот образ интересен тем, что совершенно не претендует на ассоциации с бессмертным шедевром Леонардо. Эта Джоконда больше напоминает какую-нибудь крышку конфетной коробки или обертку от мыла. Таким образом, и рыба со спичечного коробка, и Джоконда – повседневные реалии, а потому несут на себе печать ширпотреба, промышленного дизайна. По поводу этой картины Леже говорил: «Я разбросал свои предметы в пространстве, заставив их поддерживать один другой и одновременно сиять на полотне. Эта игра гармоний и ритмов достигается сопоставлением цвета переднего плана и фона, главных линий композиций, расстояний и различий между предметами».
В 1930-х годах Леже много путешествовал. В это время его увлекли монументальные работы. В 1933 году вместе с Ле Корбюзье он совершил поездку в Грецию, где участвовал в Международном конгрессе современной архитектуры. В 1935 году художник оформлял зал физической культуры для Всемирной выставки в Брюсселе. Выставки мастера в это время уже экспонировались по всему миру. В 1936 году его признали американские ценители искусства.
К сожалению, проекты Фернана Леже не заинтересовали устроителей Всемирной выставки в Париже 1937 года. Мастер выполнил всего один заказ – монументальную стенную роспись для Дворца открытий. Она называлась «Передача энергии», где на фоне пейзажа со следами ушедшей бури и разноцветной радуги изображались мачты электропередач и трансформаторы. Леже с удовольствием занимался оформлением массовых праздников (например, профсоюзное празднество на парижском Зимнем велодроме, 1937) и украшением домов (апартаменты Н. О. Рокфеллера в Нью-Йорке, 1938).
Когда началась Вторая мировая война, Леже уехал в Америку. Там он продолжал рисовать, преподавал в Йельском университете и в колледже Миллса в Калифорнии. Его увлекла тема спорта, цирковых представлений, городских развлечений и эстрады. Всего за годы эмиграции Леже написал 120 полотен, однако их большинство представляло собой переосмысление прошлого мира рисунков и полотен, которые мастер взял с собой в эмиграцию. Художник считал, что на него подействовал американский климат, – он стал работать гораздо быстрее, чем раньше. Он создавал эскизы к убранству Радио-Сити и полихромных скульптур.