Арп, творчески воспринявший достижения французских авангардистов, со своей стороны начал искать нетрадиционные синкретические формы в изобразительном искусстве. Прежде всего он хотел преодолеть различия между разными видами искусств. В своих композициях он постоянно использовал коллажи, а чуть позже рельефы, изготовленные из окрашенного дерева или картона. Наиболее характерные произведения этого времени — «Дадаистский рельеф» (1916, Художественный музей, Базель) и «Лес» (1917, Национальная галерея, Вашингтон).
Г. Арп. «Листья и капли I», 1930 год
Главным образом в коллажах Арпа встречаются формы в виде кругов, трапеций, прямоугольников, овалов. Они, как правило, неустойчивы и, отклоняясь от оси устойчивости, кажутся колеблющимися на плоскости. Такова, например, «Композиция» (1917, Фонд Г. Арпа и С. Тойбер-Арп, Роландсек).
С течением времени рельефы Арпа приобретают все больший динамизм и экспрессию.
Художник применял неровные плоские вырезки, которые при наложении друг на друга начинали подниматься над плоскостью полотна, а порой создавали подвижные конфигурации, кажущиеся эластичными. Подобные коллажи напоминали пятна разлитых вязких жидкостей: «Цветок-молоток» (1916, частное собрание, Париж), «Птицеконь» (1916, Фонд Г. Арпа и С. Тойбер-Арп, Роландсек).
В 1919 году, во время посещения Кёльна, Арп познакомился с М. Эрнстом, манера которого оказала на него огромное впечатление. В Кёльне художник прожил до 1922 года, постоянно принимая активное участие в художественной жизни города. Арп сотрудничал с объединениями дадаистов, с русскими и немецкими представителями конструктивизма, а также с группой П. Мондриана «Де Стейл». В 1924 году, после переезда в Париж, Арп сблизился с французскими сюрреалистами. Художник был человеком широко образованным. В это время он ярко проявил себя не только в живописи, но и в графике, дизайне и поэзии.
В композициях Арпа, созданных в 1920–1930-е годы, особенно усиливается графический аспект. Все фигуры показаны с предельной четкостью и ясностью. Порой кажется, что криволинейные конфигурации переведены при помощи лекал, однако они поразительно переходят из геометрических изображений в человекоподобные: зритель видит только части человеческого тела — голову, руки, нос и т. д. («Торс и пупок», 1924; «Губы», 1926; «Женщина-амфора», 1929, все — Фонд Г. Арпа и С. Тойбер-Арп, Роландсек).
С 1929 по 1932 год Арп создавал серию работ под названием «Констелляции». В этих композициях присутствуют мягкие, плавно закругляющиеся формы. Они похожи на клетки биологической ткани или на срезы гальки; это могут быть и развивающиеся микроорганизмы, которые растут и рассеиваются в пространстве под действием энергетического излучения: «Констелляции с пятью белыми и двумя черными формами» (1932, Музей современного искусства, Нью-Йорк), «Листья IV» (1930, Фонд Г. Арпа и С. Тойбер-Арп, Роландсек). Особенно выразительно выглядят белые фигуры на мерцающем белом фоне: они создают эффект некоего парения теней. Если же художник изображает, наряду с этими бесплотными формами, древесную фактуру, то она еще ярче подчеркивает призрачность потусторонних теней, парящих в пустоте и безмолвии: «Констелляция», «Констелляция III» (1932, обе — Фонд Г. Арпа и С. Тойбер-Арп, Роландсек).
Г. Арп. «Постепенность», 1959 год
С 1932 года Арп работал над серией «Разорванные бумаги». Мастер использовал в композициях клочки собственных старых рисунков, из которых составлял коллажи. Таким образом он как бы воскрешал погибшее произведение человеческого ума. Соединяясь, фрагменты погибшей цельной ткани срастались вновь, являя новый оригинальный факт искусства: «Разорванная бумага» (1932), «Ночь растений» (1938), «Сложный метод» (1942), все — Фонд Г. Арпа и С. Тойбер-Арп, Роландсек.
С 1930 года Арп много занимался скульптурой, предпочитая разрабатывать круглые формы, напоминающие биоморфные. Эти скульптуры кажутся живущими собственной жизнью: они то вытягиваются вверх, то, сжимаясь, набухают, то словно наполняются воздухом, то бессильно опадают, сливаются друг с другом. Арп всегда считал, что искусство — одно из форм проявления природы, а потому своей главной целью представлял изображение основных жизненных процессов: зарождение новых организмов, рост и развитие, расширение, гибель и возрождение.
Несмотря на то что во время Второй мировой войны художник проживал в относительно спокойной Швейцарии, мировая бойня вызвала у него длительный творческий кризис, который ярко отразился в работах мастера. Особенно четко это видно в композициях, исполненных маслом. Арп использовал мятую бумагу и создавал на ней тяжелый белый фон, по которому в конвульсиях пробегали черные линии, больше похожие на трещины, как при болезненных разрывах живой ткани.
С 1946 года мастер проживал в Медоне, где после войны продолжал эксперименты в области пластического искусства, а также работал над шпалерами.