Центром музейной экспозиции становятся расположенная во втором этаже библиотека и связанные с ней двухцветный зал и лестница. В библиотеке размещались книжные фонды, содержавшиеся в застекленных готических шкафах, а также уникальный по своей конструкции шестигранный стол, изготовленный по проекту знаменитого русского архитектора Федора Осиповича Шехтеля. Каждая вторая ячейка шестигранника представляла собой витрину, где хранились и экспонировались раритеты из коллекции старообрядческих книг. Основа этой коллекции была заложена еще книгами о вере Елисея Саввича, деда Алексея Викуловича.
Предметы мебели, шкафы для книг и специальные витрины для фарфора были изготовлены на мебельной фабрике «Поставщика двора Его Императорского Величества» П. Шмита, мужа сестры Алексея Викуловича. Интерьер превращенной в музей библиотеки был выполнен в любимом архитектором Шехтелем стиле неоготики. Небольшие комнаты особняка, высота которых почти в четыре раза превосходила ширину, устремлялись вверх, тянулись в высоту и узкие панно, выполненные художником М. А. Врубелем на сюжеты из «Фауста», на шестах висели зловещие маски. Все вместе – химеры, маски, чудовища, карлик, сидящий на нижних ступеньках лестницы, персонажи панно – создавало атмосферу таинственности и старины, ощущение присутствия в сказочном мире, заселенном мифическими существами. Противопоставление двух миров олицетворяло извечное противоборство света и тьмы, душевную напряженность, которыми было пронизано внутреннее убранство дома. Этот интерьер не только отражал эстетические предпочтения самого хозяина, но и был ярким образцом популярного в те годы стиля модерн.
Все в этом доме было тщательно продумано для лучшего размещения и представления коллекции. С самого начала своей деятельности коллекционера Алексей Викулович мечтал создать общественно значимое собрание и подарить его Москве для организации музея его имени. Имевшиеся у него огромные материальные средства позволили ему в короткий срок собрать прекрасную коллекцию фарфора, миниатюр, гравюр, лубка, икон, стекла, хрусталя, серебра, табакерок, деревянных резных игрушек, тканей и вышивки, и все это были изделия русских мастеров.
Родственница Алексея Викуловича, Маргарита Кирилловна Морозова, писала: «Это был человек тонкого ума, очень остроумный, любивший женское общество, хотя сам неженатый. Человек он был очень культурный, любил культурную работу больше, чем занятие своим делом, деятельную роль в котором предоставил своему более молодому брату Ивану Викуловичу… Дом, который после смерти отца перешел к нему как старшему, был огромный, с бесконечным числом комнат. Все комнаты второго этажа наполнялись витринами с фарфором его собрания и иконами. Сам же он жил внизу, где у него были две столовые, гостиная и кабинет».
Алексей Викулович как коллекционер прославился прежде всего собранием русского фарфора. Это была, бесспорно, лучшая коллекция в России, состоявшая из 2459 предметов, в которой были представлены изделия всех российских фарфоровых заводов – от первых чашек елизаветинского времени до новейших образцов российских предприятий: продукция Ф. Гарднера, завода Попова, а также редкие изделия заводов Юсупова, Всеволожского, Поливанова, Долгорукова.
Свою коллекцию гравированных и литографированных портретов Алексей Морозов начал собирать еще в 1895 году, приобретя у В. А. Тюляева 1000 листов. К 1912 году его собрание насчитывало уже 10 000 листов гравюр и литографий, в том числе множество портретов российских знаменитостей. Занимаясь изучением своей коллекции, он в 1912 – 1913 годах издал многотомный «Каталог моего собрания русских гравированных и литографических портретов».
А еще были в коллекции Алексея Викуловича иконы. Часть старинных икон досталась ему от деда, бывшего большим почитателя древнего письма, часть – от отца. Всего за четыре года Морозову удалось собрать богатейшую коллекцию икон XIII—XVII веков, которая к 1917 году насчитывала 219 экземпляров. В этом деле большую помощь ему оказывал художник И. С. Остроухов.
Несмотря на то что стекло не являлось главным предметом собирательства Морозова, его коллекции насчитывала 42 предмета художественного стекла (сейчас хранится в Кусково).
При составлении коллекции старинного русского серебра, Алексей Викулович разыскивал произведения елизаветинского времени; 220 предметов из его собрания имеют большую художественную ценность.